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超临界乙醇沉积制备碳布—氢氧化镍/镍掺杂磷化钴复合材料及其电化学性能研究

邹强  
【摘要】:碳-过渡金属氢氧化物/磷化物复合材料具有低成本和高电化学活性的特性,被广泛应用于电化学能量储存与转换领域。本文通过超临界乙醇沉积法制备了具有自支撑结构的碳布-氢氧化镍和碳布-镍掺杂磷化钴复合材料,分别应用于柔性固态超级电容器电极和电催化分解水电极。借助于超临界乙醇类气体扩散性和接近零的表面张力的特性,在多孔的电化学活化碳布上均匀沉积了具有分级多孔结构的纳米阵列。这种独特的自支撑结构促进了更多的活性位点的暴露,并提供了有效的离子传输通道,此外借助电化学活化碳布优良的导电性,实现了较好的电化学性能。本文主要内容如下:1.在强酸电解质中对碳布进行电化学活化处理获得了电化学活化碳布(Electrochemical Activated Carbon Cloth,ECC)。活化后的ECC表面产生了丰富的孔结构和官能团。ECC不仅能作为沉积活性物质的理想基底,在直接作为超级电容器负极时也展现出较高的比容量。2.通过超临界乙醇沉积法在ECC基底上制备了具有自支撑结构的氢氧化镍纳米片阵列(Ni(OH)_2 NSs/ECC),通过调控反应物的加入量优化微观结构。所制备的Ni(OH)_2 NSs/ECC柔性电极在2 mA cm~(-2)的电流密度下具有918 mC cm~(-2)的比容量,并且具有优良的倍率性能(在20 mA cm~(-2)的电流密度下比容量保留率为68.4%)。以Ni(OH)_2 NSs/ECC为正极,ECC为负极,聚乙烯醇-KOH为固态电解质组装得到的柔性固态超级电容器的电压窗口可达1.8 V,在20 mW cm~(-3)的功率密度下的能量密度为8.3 mWh cm~(-3)。3.通过超临界乙醇沉积法及后续磷化过程在ECC基底上制备了Ni掺杂的CoP纳米阵列(Ni-CoP/ECC)。通过优化活性物质的组分,促进Ni-Co双金属之间的协同效应。Ni-CoP/ECC复合电极可用于高性能的电化学析氢反应(Hydrogen Evolution Reaction,HER)和析氧反应(Oxygen Evolution Reaction,OER)双功能催化电极。在10 mA cm~(-2)的电流密度下的HER过电位为110 mV,OER过电位为330mV。由Ni-CoP/ECC双功能催化剂构筑的全解水电解池在达到10 mA cm~(-2)的电流密度时需要的电压为1.66 V。


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