收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

胺基两相吸收剂捕集二氧化碳机理研究

刘飞  
【摘要】:化学吸收法是现阶段烟气二氧化碳(CO_2)捕集较为成熟的技术路线之一,传统有机胺(如一乙醇胺,30%MEA)吸收剂再生能耗较高,是限制该技术工业应用的主要瓶颈。两相吸收剂具有大幅度降低再生能耗的潜力,有希望成为新一代CO_2捕集溶剂。现有两相吸收剂大多是基于亲脂胺混合、单一胺中添加物理溶剂,存在亲脂胺挥发性大、粘度高、CO_2吸收容量小、分相条件不明等问题。本文对基于烷醇胺/烷醇胺、混合胺与物理溶剂混合的新型两相吸收剂进行筛选和优化,探索其CO_2反应机理、分相机理及分相动力学,研究两相吸收剂的CO_2捕集性能、反应动力学、挥发性、吸收系统水平衡与胺排放特性等。本文对基于烷醇胺混合的两相吸收剂50%N,N-二乙基乙醇胺(DEEA)/25%羟乙基乙二胺(AEEA)进行研究,结果表明该两相吸收剂吸收CO_2后会形成有机相和水相;有机相的CO_2吸收速率比30%MEA快1-3倍,水相的吸收容量比30%MEA高1.5倍。基于瞬时反应传质模型,建立有机相吸收CO_2的反应动力学-传质模型,DEEA/AEEA的CO_2解吸速率和循环容量比30%MEA分别提高34%、58%。通过胺浓度优化,再生能耗可降低至2.2 GJ/t CO_2,比相同条件下30%MEA低45%。10次循环吸收-解吸实验中,CO_2捕集性能和分相特性稳定。研究发现DEEA/AEEA分相与胺浓度、CO_2负荷有关。在少水(10-40%)、特定胺浓度和一定CO_2吸收负荷范围时,DEEA/AEEA发生液液分相。分相机理表明,初始CO_2吸收阶段,AEEA与CO_2反应占主导,生成AEEA氨基甲酸盐;当CO_2负荷较高时,DEEA开始参与反应,生成HCO_3~-/CO_3~(2-)。氨基甲酸根、质子化胺以及碳酸氢根离子因与与水之间较强的离子-偶极键作用力而相互溶解,并富集在水相;而有机相主要成分为DEEA和少量的AEEA。DEEA与AEEA在水相和有机相中分配系数的差异性是造成分相比例不同的主要原因。根据线性规划求解出10-50%水含量范围内,DEEA/AEEA混合胺能发生分相的浓度区间及分相比例,计算结果与实验吻合较好。DEEA/AEEA分相过程的动力学受分子间作用力、重力和粘性力控制,其中分子间作用力和重力是分相驱动力,粘性力是分相阻力。提高温度、降低粘度,有利于降低分相时间;气体流量主要影响初始扰动,气体流量越小,分相时间越短;低高径比的分相器有利于减少分相时间。向2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)/MEA中添加物理溶剂,开发出AMP/MEA/二乙二醇二甲醚(DEGDME,30-50%)两相吸收剂。与烷醇胺混合两相吸收剂分相机理不同的是,物理溶剂型两相吸收剂的分相机理主要是盐析效应。物理溶剂不与CO_2发生化学反应,分相时,CO_2反应产物(氨基甲酸根、碳酸氢根、质子化胺等)因与水有着较强的离子偶极力作用而溶于水相,物理溶剂由于盐析效应被排挤出水相,形成有机相。AMP/MEA两相吸收剂的CO_2循环容量比AMP/MEA水溶液高69%,再生能耗低至2.5 GJ/t CO_2。本文首次提出了基于分相比例和粘度的χ修正方法,用于修正两相吸收剂的再生能耗。修正后DEEA/AEEA和AMP/MEA/DEGDME的再生能耗分别为2.4、2.7 GJ/t CO_2。该χ修正方法同样适用于其他高粘度吸收剂,如少水混合胺、离子液体等,与离子液体等高粘度吸收剂相比,两相吸收剂的再生能耗优势较明显。结合两相吸收剂的挥发性研究,分析了两相吸收系统的水平衡和胺排放问题。吸收剂挥发性受胺分子结构、温度、胺浓度及CO_2负荷影响较大,NRTL模型对有机胺气液平衡的热力学参数拟合效果较好。CO_2吸收系统的水平衡主要是由水洗塔温度决定。基于Aspen Plus仿真进行化学吸收工艺流程计算,烟气温度为40℃时,水洗塔温度控制在41℃,进、出吸收系统达到水平衡。胺排放受吸收塔温度、水洗塔温度以及吸收剂挥发性的影响较大。吸收系统在水平衡状态下,30%MEA、混合胺(ZJU-1)、AMP/MEA/DEGDME和DEEA/AEEA在水洗塔出口的胺排放分别为0.7、18、7、50 ppm。降低水洗塔温度能够进一步降低胺排放。水洗塔温度为25℃时,混合胺(ZJU-1)、AMP/MEA/DEGDME和AEEA/DEEA的胺排放降低至3.5、1.5、10 ppm。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前18条
1 李永波;孙芳兵;万晓霞;段力峰;丁笑晖;黄成亮;;吸波涂料用磁性吸收剂研究进展[J];材料导报;2020年S2期
2 刘时通;鲍禹;李维;官建国;;镀膜法制备高磁导率低介电片状吸收剂[J];功能材料;2020年09期
3 边阳阳;申淑锋;;相变吸收剂捕集二氧化碳的研究进展[J];河北科技大学学报;2017年05期
4 王文捷;黄维秋;石莉;郑宗能;;一种新型吸收剂吸收油气效果与影响因素分析[J];环境工程学报;2014年09期
5 林海周;杨晖;罗海中;裴爱国;方梦祥;;烟气二氧化碳捕集胺类吸收剂研究进展[J];南方能源建设;2019年01期
6 黄维秋,高锡祺,赵书华;蒸发油汽吸收回收技术的研究(Ⅰ)——吸收剂筛选与吸收解吸试验[J];石油化工高等学校学报;1999年02期
7 潘佳宁;褚雅志;;一种新吸收剂性能检测及探究[J];中国资源综合利用;2020年01期
8 乔春珍;肖云汉;;基于不同循环特性吸收剂的直接制氢过程比较[J];太阳能学报;2014年04期
9 付东;钟智坤;翟飞;仲晓华;周锦晖;梁平;;固体碳酸盐吸收剂捕集二氧化碳的实验研究[J];华北电力大学学报(自然科学版);2009年06期
10 宋存义;冷廷双;;半干法烟气脱硫高效吸收剂的研究现状[J];中国电力教育;2005年S2期
11 颜俭;国外干法脱硫工艺高效吸收剂的研究与开发[J];电力环境保护;1996年01期
12 马金翠,张昆,李桂娥;FTA-ABS中自制吸收剂的敏感性与特异性[J];中国皮肤性病学杂志;1997年02期
13 陈蔷;9501#新型吸收剂性能研究[J];劳动保护科学技术;1997年04期
14 张文林;孙腾飞;闫佳伟;霍宇;李功伟;李春利;;离子液体-水复配吸收剂对VOCs的吸收性能[J];石油学报(石油加工);2019年06期
15 陈玮娜;;以碳酸乙烯酯为吸收剂吸收环氧乙烷的方法[J];化工技术与开发;2013年10期
16 朱迎新;王淑娟;赵博;陈昌和;;胺法脱碳系统模拟及吸收剂的选择[J];清华大学学报(自然科学版);2009年11期
17 唐秀云;饮食业复合油烟吸收剂的研制开发[J];环境污染治理技术与设备;2004年02期
18 刘辉,吴明东;吸收剂再循环时气体出塔浓度变化规律的探讨[J];化学工业与工程;1995年03期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 邵滨;王志广;李歧旭;刘钊;;国产、进口二氧化碳吸收剂基本性能的测试与对比分析[A];救捞专业委员会2004年学术交流会论文集[C];2004年
2 陈博;蔡军;张德远;;基于微生物体的生物型轻质隐身吸收剂的制造[A];2005年中国机械工程学会年会论文集[C];2005年
3 郭慧;;磁响应性相分离吸收剂的制备及性能研究[A];中国化学会2017全国高分子学术论文报告会摘要集——主题O:共价骨架高分子与二维高分子[C];2017年
4 李睿;陈静;沈斐;;减压膜蒸馏工艺再生含苯废气吸收剂性能研究[A];2013中国环境科学学会学术年会论文集(第五卷)[C];2013年
5 朱振中;万新水;李世哲;;氯辛烷膜吸收剂处理高浓度甲醛废气资源化[A];第四届中国膜科学与技术报告会论文集[C];2010年
6 孙国亮;郑文伟;程海峰;刘海韬;;电镀工艺条件变化对片状铁吸收剂吸波性能的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(8)[C];2007年
7 孙天举;赖勇;叶林;;聚甲醛高效甲醛吸收剂研究[A];2006年全国高分子材料科学与工程研讨会论文集[C];2006年
8 陶君;;基于热重分析碱性吸收剂吸收SO_3性能[A];《环境工程》2019年全国学术年会论文集[C];2019年
9 邵滨;王志广;李歧旭;张和祥;;国产CO_2吸收剂实际潜水使用时间的人体实验验证[A];救捞专业委员会2005年学术交流会论文集[C];2005年
10 新化;;CO_2固体吸收剂研究获进展[A];2014年全国镁化合物行业年会暨技术设备交流会专辑[C];2014年
11 于梦琦;朱仁成;颜玉玺;王梦雷;李顺义;;一种新型吸收剂的复配及性能评价[A];2019中国环境科学学会科学技术年会论文集(第一卷)[C];2019年
12 周小斌;荆国华;周作明;吕碧洪;;2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)活化相变吸收剂捕集CO_2特性[A];2017中国环境科学学会科学与技术年会论文集(第四卷)[C];2017年
13 蒋绪风;魏凤玉;刘娇;;离子交换法去除有机胺吸收剂中SO_4~(2-)的平衡及动力学[A];中国化工学会2009年年会暨第三届全国石油和化工行业节能节水减排技术论坛会议论文集(上)[C];2009年
14 邱波;牛亚东;赖建华;吴海泓;杨旭;马晓茜;陈智豪;余昭胜;;两种PVC燃烧脱氯实验研究[A];《环境工程》2018年全国学术年会论文集(下册)[C];2018年
15 赵东林;李怀玉;沈曾民;;螺旋形碳纤维手性吸收剂的制备及其生长过程研究[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集(8)[C];2007年
16 陶政修;;以水为吸收剂的低浓度二氧化硫烟气治理技术应用展望[A];第七届全国重有色金属冶炼烟气处理及低位热能回收、酸性废水处理技术研讨会论文集[C];2010年
17 张承中;黄学敏;刘颖昊;刘立忠;刘忠诚;王欣;董新华;曲和廷;;钢铁企业烧结机烟气脱硫工业性试验研究[A];全面建设小康社会:中国科技工作者的历史责任——中国科协2003年学术年会论文集(上)[C];2003年
18 赵海燕;周荣琪;;乙烷/乙烯络合吸收剂的初步研究[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
19 赵海燕;周荣琪;段占庭;;轻烃体系铜盐络合吸收剂及分离工艺的研究进展[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
20 丁磊;焦君华;李志强;王新卫;章镇;乔玉山;;气体吸收剂对常温下圆黄梨果实采后品质的影响[A];梨科研与生产进展(五)[C];2011年
中国博士学位论文全文数据库 前20条
1 刘飞;胺基两相吸收剂捕集二氧化碳机理研究[D];浙江大学;2020年
2 杨福绅;燃煤烟气碳捕集相变化吸收剂开发及杂质脱除技术研究[D];北京化工大学;2019年
3 赵宇;腐植酸钠复合吸收剂吸收二氧化硫及产物研究[D];上海交通大学;2014年
4 汪桢;基于中空纤维膜技术的二氧化碳吸收和解吸研究[D];浙江大学;2014年
5 孙健;高钙废弃物衍生吸收剂脱碳性能及其成型改性机制的研究[D];华中科技大学;2017年
6 屈紫懿;中空纤维膜接触器内多组分醇胺类吸收剂对CO_2吸收特性实验研究[D];重庆大学;2016年
7 高洁;混合乙醇胺吸收剂体系对烟气中CO_2捕集性能的研究[D];华东理工大学;2018年
8 张中林;钾基吸收剂CO_2捕集过程机理建模及系统仿真[D];东南大学;2015年
9 晏水平;膜吸收和化学吸收分离CO_2特性的研究[D];浙江大学;2009年
10 董伟;钠基固体CO_2吸收剂脱碳/再生特性及改性机理研究[D];东南大学;2015年
11 乔春珍;含碳能源直接制氢中CO_2吸收剂的研究[D];中国科学院研究生院(工程热物理研究所);2006年
12 金显杭;面向CO_2捕集的相变吸收剂开发及应用研究[D];北京化工大学;2017年
13 翟林智;可再生胺类吸收剂烟气脱硫的研究[D];南京理工大学;2010年
14 唐继海;手性聚苯胺及其与无机吸收剂复合材料的制备和吸波性能研究[D];重庆大学;2014年
15 张瑞蕾;胺类二氧化碳吸收剂的结构及性质研究[D];北京化工大学;2015年
16 杨磊;燃煤电厂烟气固碳研究[D];南开大学;2012年
17 项群扬;二氧化碳强化吸收及新型再生工艺研究[D];浙江大学;2015年
18 高红霞;低能耗新型脱碳工艺流程与捕获剂的开发及吸收剂降解性能研究[D];湖南大学;2016年
19 盛淼蓬;旋转填充床强化有机胺吸收剂脱除二氧化碳及其传质过程研究[D];北京化工大学;2019年
20 于伟;纳米颗粒强化的二氧化碳吸收剂及新型再生工艺研究[D];浙江大学;2019年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 郭慧;氨基酸离子液体型相分离吸收剂的制备及性能研究[D];湖北大学;2017年
2 于梦琦;新型吸收剂复配及对甲苯废气吸收性能研究[D];郑州大学;2020年
3 冯涛;钙吸收剂特性试验及与电厂系统热集成[D];华北电力大学(北京);2017年
4 顾光临;二氧化碳化学吸收剂的复配研究[D];北京化工大学;2010年
5 吴荣桂;片状吸收剂的制备与改性研究[D];国防科学技术大学;2011年
6 徐煜昊;基于鼓泡流化床—输运床耦合反应器的连续脱碳—吸收剂再生热态试验研究[D];东南大学;2017年
7 苏彦麟;用于CO_2捕集的白云石基乏吸收剂活化实验研究[D];哈尔滨工业大学;2017年
8 张丽珍;膜基—溶剂吸收含苯废气吸收剂的选择研究[D];南京理工大学;2008年
9 左静;富氧型高活性吸收剂(M型)脱除二恶英类物质的实验研究[D];华北电力大学(河北);2007年
10 刘英;苯系物的新型吸收剂制备及性能研究[D];山东科技大学;2010年
11 赵建海;高活性吸收剂联合脱硫脱氮技术的研究[D];华北电力大学;2001年
12 余帆;复合型钠基CO_2吸收剂制备及反应机理研究[D];东南大学;2016年
13 邢津铭;高解吸率CO_2复合吸收剂的性能研究[D];北京化工大学;2015年
14 王琳琳;CO_2钾基吸收剂的载体选择及其再生反应的实验研究[D];东华大学;2014年
15 马静文;高CO_2负荷的离子液体复合吸收剂的开发与性能表征[D];南京大学;2012年
16 张建博;具有双活性组分的CO_2化学吸收剂的构建及性能研究[D];南昌大学;2020年
17 梁明星;用于吸收燃煤电厂烟气中CO_2混合胺吸收剂研究[D];北京化工大学;2017年
18 潘一力;混合吸收剂膜法分离CO_2特性的试验研究[D];浙江大学;2013年
19 周旭萍;氨基酸盐和混合CO_2吸收剂的综合特性研究[D];浙江大学;2016年
20 盛淼蓬;二氧化碳复配吸收剂的开发和脱碳工艺研究[D];北京化工大学;2015年
中国重要报纸全文数据库 前7条
1 记者 郑晓春;以研发出多用途超级吸收剂[N];科技日报;2010年
2 哈坤;什么是透皮吸收剂[N];医药养生保健报;2006年
3 赵玉良 崔冬 王广收 徐永华;烟气净化固体吸收剂发展现状及应用问题[N];世界金属导报;2019年
4 史跃展;利用工业废渣作吸收剂[N];中国环境报;2008年
5 记者 张家伟;英拟研发封存放射物的新材料[N];科技日报;2015年
6 陈斌;二氧化碳回收新技术有望推广[N];中国化工报;2003年
7 陶少清;钢渣——二氧化碳的永久吸收剂[N];世界金属导报;2007年
中国知网广告投放
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978