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含稀土Bi_2Te_3基热电材料的研究

李红星  
【摘要】: 在综合评述了国内外热电材料研究进展的基础上,以Bi_2Te_3基热电材料作为研究对象,采用真空熔炼、冷压粉末冶金和机械合金化的方法制备了含稀土元素的Bi_2Te_3基合金。通过XRD、XPS、TEM、SEM/EDS和电学性能测试等手段,研究了它们的组织结构和电学性能,为Bi_2Te_3基热电材料性能的改进和提高开辟了一条新的探索途径。 本课题组自行设计制作了一台热电性能测试装置,用于测量热电材料在300K~800K温度范围内的电学性能(包括Seebeck系数和电阻率)。该测量装置采用热电偶丝作为电压测量导线,简化了实验装置,能较精确的测量样品两端的温差,从而保证了Seebeck系数测量的准确性。 研究表明:对于含稀土元素的LaBi_4Te_6和SmBi_4Te_6,只有机械合金化方法才能使其完全合金化,而且需要较高的球磨转速(220rpm)。真空熔炼、冷压粉末冶金和较低转速的高能球磨(150rpm)都不能得到完全合金化的材料。 LaBi_4Te_6和SmBi_4Te_6经过220rpm、200小时的高能球磨后完全合金化,并且形成与Bi_2Te_3同晶体结构的单相合金。稀土元素的加入,促使LaBi_4Te_6、SmBi_4Te_6形成了纳米结构的合金。热压前LaBi_4Te_6和SmBi_4Te_6的晶粒尺寸分别为9.40nm和11.06nm,热压后增至22.13nm和25.27nm。XPS和EDS分析还表明,高能球磨制备的LaBi_4Te_6和SmBi_4Te_6中出现了稀土原子的表面贫化现象,在材料表面约20的深度范围内只有较少量的稀土原子Sm和La存在。 和掺过渡元素的Mn_(15)Bi_(34)Te_(51)相比,LaBi_4Te_6、SmBi_4Te_6在350~500K的温度范围内具有较高的Seebeck系数和功率因子。这一方面是因为稀土化合物所呈现的特殊能带结构,另一方面是因为当晶粒大小减小到纳米尺寸时,载流子散射机制发生了改变。相同温度下,SmBi_4Te_6的Seebeck系数比LaBi_4Te_6高约10μVK~(-1),出现这种情况的原因可能是因为Sm含有4f电子层,而La则没有,所以SmBi_4Te_6和LaBi_4Te_6的能带结构也应有所不同并最终导致热电性能的不同。


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