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Fe~Ⅱ(EDTA)络合吸收结合生物转化脱除NO研究

荆国华  
【摘要】:燃料燃烧产生的锅炉烟气排放是大气中NO_x的主要来源之一,随着其排放量的逐渐增加和人们对环境质量要求的不断提高,NO_x造成的污染问题日益受到重视,许多国家都制定了比较严格的NO_x排放法规。由于烟气排放量大,且其中的NO_x主要为难溶于水的NO,增加了其处理难度。现有的烟气脱氮技术均存在经济成本高、产生二次污染或处理效率低等缺陷。烟气脱氮技术的研究已成为目前大气污染控制中的一个热点课题。 本文首次系统研究的络合吸收结合生物转化法是一种很有工业应用前景的烟气脱氮新方法,该法具有经济成本低、NO还原彻底、脱除效率高、能够实现同时脱硫脱氮等优点。国外研究者对于非生物还原时Fe~Ⅱ(EDTA)络合吸收NO、没有NO存在下Fe~Ⅱ(EDTA)的氧化过程等方面做了大量研究。本文主要针对恒温摇床中微生物还原NO络合吸收液的特性、填料塔中络合吸收液在NO存在下的氧化以及在微生物作用下的还原特性等方面进行了研究,并对络合吸收液的还原菌种进行了分离鉴定,同时还在连续稳定运行条件下进行了脱除NO的工艺实验,并对该反应过程和机理进行了一些探索性的研究。希望通过本文研究能够为烟气脱氮技术的发展提供一种新思路,同时为该项技术的进一步放大奠定基础。主要实验内容和研究结果如下: (1) 在恒温摇床培养条件下,考察了驯化微生物还原NO络合吸收液的特性。结果表明:在外加适宜碳源的条件下,利用驯化的微生物还原含Fe~Ⅱ(EDTA)NO和Fe~Ⅲ(EDTA)的NO络合吸收液是可行的;所考察的碳源中,葡萄糖为碳源时,微生物对Fe~Ⅱ(EDTA)NO和Fe~Ⅲ(EDTA)的还原效果较好,而乙醇为碳源时对Fe~Ⅱ(EDTA)NO还原菌的生长比较有利;生物还原的适宜pH值和温度范围分别为6~7和30~40℃:碳源用量和菌体接种量只要能满足还原反应需要即可,过量碳源或接种量对还原过程没有促进作用;在实验考察的浓度范围内,Fe~Ⅱ(EDTA)NO和Fe~Ⅲ(EDTA)的生物还原均符合1级反应动力学,还原Fe~Ⅱ(EDTA)NO的最大反应速率γ_(max)=5.4 mmol·L~(-1)·h~(-1),半饱和速率常数k_m=63.8 mmol·L~(-1),还原Fe~(Ⅲ)(EDTA)的最大反应速率γ_(max)=1.3 mmol·L~(-1)·h~(-1),半饱和速率常数k_m=53.5mmol·L~(-1)。 (2) 将驯化的混合微生物进行分离纯化,得到了两株分别对Fe~Ⅱ(EDTA)NO和Fe~Ⅲ(EDTA)具有较好还原性能的优势菌种DN-1和FR-1,根据各自生理生化特性进行了鉴定,并考察了它们的生长和还原性能。结果表明:Fe~Ⅱ(EDTA)NO还原菌DN-1为假单胞菌,Fe~Ⅲ(EDTA)还原菌FR-1为克雷伯氏菌;考察的几种碳源中,葡萄糖和酵母膏混合碳源对DN-1的生长比较有利,葡萄糖为碳源时DN-1对Fe~Ⅱ(EDTA)NO的还原效果比醋酸钠、柠檬酸三钠和乙醇为碳源时要好,菌种FR-1的生长和对Fe~Ⅲ(EDTA)的还原性能也是以葡萄糖为碳源时最好;与驯化微生物的还原特性一样,碳源用量只要能满足生物还原需要即可,过量碳源对还原反应没有促进作用;由于NO_3与Fe~Ⅲ(EDTA)之间存在底物竞争,对FR-1还原Fe~Ⅲ(EDTA)形成抑制作用,因此选择NH_4Cl作为FR-1生长的氮源,适宜氮源添加量为100 mg·L~(-1);菌种DN-1对Fe~Ⅱ(EDTA)NO的还原率和FR-1对Fe~Ⅲ(EDTA)的还原率分别随各自接种量的增加而增大,菌种FR-1生长在接种量100 mg·L~(-1)左右最好;菌种DN-1还原Fe~Ⅱ(EDTA)NO的适宜pH值和温度范围分别为6.9~7.2和40-45℃;菌种FR-1生长和对Fe~Ⅲ(EDTA)还原适宜温度范围30~40℃;在考察的初始pH值5.0~8.5范围内,菌种FR-1 浙三工大学博创卜学位论文 摘姿 生长量随pH升高而减少,对Felll(E DTA)的还原率随pH升高而增大;当Fe火EDTA)No浓 度小于1一5 mmo一L一,或Fe‘H(En认)浓度小于14.0 mmol·u‘时,例一l还原Fe“(EDTA)No 或FR一1还原Fem(E DTA)的反应速率随着各自络合物浓度的增加而增加,超过这一浓度以 后,还原速率不再随络合物浓度的增加而增加,反应速率基本恒定。 (3)驯化微生物与分离菌种的还原性能对比实验表明:还原单一络合物时,菌种DN一1 对Fe气EDTA)No的还原能力和菌种FR一1对Feln(E DTA)的还原能力均比驯化微生物略有提 高,而用Felll(E DTA)为电子受体筛选出来的菌种FR一1不适合于Fe气EDTA)No的还原,菌 种DN一1对Felll(E DTA)有一定的还原能力。添加混合菌还原两种络合物时,DN一1和FR一1 的混合菌和驯化微生物的混合菌都具有很好的同时还原Fe气EDTA)No和Felll(E DTA)的能 力,并且两种还原菌的同时存在对Fen(E DTA)No和Felll(E DTA)的还原具有协同作用,能 够使还原率提高,因而可以实现络合吸收NO过程中微生物对络合吸收剂的有效再生。 (4)填料塔中Fen(Eo认)络合吸收No时的氧化研究表明:Fe,‘(En认)氧化过程中, 当其他条件恒定时,氧化反应为拟1级反应;No可以加速Fell担DTA)的氧化,氧化速率 的增加与NO浓度成线性关系,当No浓度由。增加至500 cm3·m-3时,表观氧化速率常数 由o.oo451mi厅,增加至0.00604 ms‘,;Fel,(En认)的氧化反应对。:为l级,表观氧化速率 常数与。:含量成线性关系;Fell(E DTA)的氧化遵循Arrhenins方程,反应活化能为27.5 kJ.mol-l;PH比较低时氧化反应受溶液pH影响,当pH大于5以


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