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阳离子红X-GRL染料的UV、O_3、O_3/UV氧化处理研究

赵伟荣  
【摘要】:在确定·OH间接反应速度k_R、光源总辐射流率P_(253.7)、体积传质系数k_La、反应器有效光程L等工作的基础上,用UV、O_3、O_3/UV等方法处理阳离子红X-GRL染料废水,进行了影响因素研究、动力学研究、机理研究、模型研究、氧化与生化组合研究等。 UV氧化处理研究 通过研究阳离子红X-GRL光降解的影响因素、机理及动力学,得到了如下结论: 1.影响因素研究结果表明:液相溶解氧浓度可强烈地影响光降解效率;染料的转化率随光强的提高而升高;染料的转化率随初始染料浓度的下降而提高;pH对使染料的光降解没有影响;染料的转化率随温度的升高而下降;染料的转化率随投加TBA浓度的升高而下降。 2.光降解机理研究结果表明:存在氧气时,阳离子红X-GRL染料的光降解路径主要有四种机制:激发态染料均裂成自由基,而自由基进一步与氧反应并产生O_2·~-;激发态染料将一个电子转移给基态分子氧使其形成O_2·~-,染料自身形成自由基阳离子并进一步水解:染料由O_2·~-/HO_2降解;激发态染料将一个能量转移给基态分子氧形成~1O_2,而~1O_2可将染料降解。 3.在获得的光降解机理的基础上,运用稳态法得到了不存在TBA时的光降解反应动力学方程,结合描述反应器内辐射能分布的线光源球面辐射模型,可求得光降解总量子产率。 研究表明:不存在TBA时,总量子产率φ_D是温度和溶解氧浓度的函数。回归得到总量子产率φ_D关于温度和溶解氧浓度的Arrhenius修正式:光降解反应的活化能E_a=11.298 kJ·mol~(-1)。 4.阳离子红X-GRL染料的总量子产率φ_D很低(在10~(-3)mol·einstein~(-1)的量级上),说明染料抗光解能力较强、单独用紫外光降解阳离子红X-GRL染料的效率是很低的,应该采用如O_3、O_3/UV等强氧化能力的处理方法。 O_3氧化处理研究 1.用GC/MS定性和GC半定量等方法确定了阳离子红X-GRL染料在臭氧氧化过程中各中间产物的出现次序及浓度变化,结合臭氧与染料反应的化学计量比、反应过程中溶液pH、TOC的下降和NO_3~-的生成,经基于量子物理的Austin Model 1分子轨道计算软件优化、计算,得出了阳离子红X-GRL的降解脱色机理。染料的臭氧氧化可分为三个阶段:助色基脱落阶段;生色基分解阶段;无色中间产物的进一步降解,形成有机酸、醛、酮及烷烃等有机小分子阶段。确定了染料分子中6个氮的迁移路径:即产生2分子N_2、1分子胺基化合物和1分子NO_3~-。染料的臭氧氧化以直接氧化为主。 2.投加·OH抑制剂TBA研究表明:pH、温度对染料脱色率的影响不明显;提高臭氧气体流量可明显地提高染料的脱色速度;投加TBA时,染料的降解效果略有下降;起始染料浓度对脱色率有负影响。O_3体系化学计量比为4。 pH、臭氧气体流量、起始染料浓度等对直接反应速度常数k_D没有明显的影响;温度对直接反应速度常数k_D有明显的影响。回归得出直接反应速度常数k_D的Arrhenius方程为:其中:指前因子k_0=108810 L·mol~(-1)·s~(-1),活化能E_a=15538 J·mol~(-1)。 Ha介于0.039和0.083之间,证明反应为慢速反应动力学区域。 3.不存在抑制剂的臭氧氧化研究表明:pH、温度对染料脱色率的影响不明显;提高臭氧气体流量可明显地提高染料的脱色速度;起始染料浓度对脱色率有负影响。 染料的降解反应速度对臭氧和染料各为一级反应、对·OH与染料的间接反应各为一级反应。 DH、温度等对总反应速度常数k_T有明显的影响;提高臭氧气体流量、起始染料浓度对总反应迷度常数k_T没有明显的影响。 逝些些全博尘学位论文:阳离子红X一G RL染料的Uv、oJ、。3/uv氧化处理研究 动力学研究得出总反应速度常数析的Arrhenius回归方程为: 气,=ko exp(一气。*/RT)(OH一)m=一08013exp(一5298/R犷)(oH一)。oo,,(L·m。一’·s一’) 其中:k0=1050一3L·mol一l·s一’,表观活化能Ea,。bs=一529sJ·mol一‘,参数m=0.0037。 Ho介于0.04!和0.080之间,证明反应为慢速反应动力学区域。 在pH=9.24的碱性条件下,间接反应约占总反应速度的10%左右。随着p日的下降,间接反应 。’i总反应速度的比例下降。 4.采川臭氧分解机理、染料降解机理,运用物料衡算、动力学方程来建立染料臭氧氧化的动力 学模型。在验证摸型可靠性的基础上,进行了参数敏感性分析。 模型求解中证明模型预测的结果是可靠的,即:预测染料的降解速度的误差大多小于10%;预 测液相臭氧浓度与实验测定结果比较接近,但当染料脱色接近完全后,臭氧浓度的预测值偏高,土 要是由于预测式中未考虑中间产物对臭氧的消耗,引入了偏差;预测气相臭氧浓度很准确,但由于 模型中未考虑中间产物对臭氧的消耗,在反应结束阶段,预测出气臭氧浓度略有偏高;NO3一的生成 速度与染料的脱色速度密切相关,受其它因素的影响小,故预测NO3一非常成功;反应开始后数秒内, 液相臭氧浓度有急剧的上升,而后很快趋于平缓,说明反应器很快即可达到全混状态。 参数敏感性分析结果表明:气相臭氧分压、臭氧气体流量、抑制剂等因素对染料降解、液相臭 氧浓度的累积、出气臭氧浓度、心H浓度、心H间?


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