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甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究

张惠  
【摘要】:NOx是主要的大气污染物之一,如何有效消除NOx的污染(DeNOx,脱硝),一直是全球研究的热点。甲烷选择还原(CH_4-SCR)NOx具有广阔的应用前景,但迄今主要应用负载In-、Pt-、Pd-等的分子筛催化剂,该类催化剂对反应条件比较敏感,且贵金属催化剂面临着资源匮乏等危机。因此,近年用非贵金属催化剂代替贵金属催化剂的研究受到人们极大的关注。 USY(UltraStable Y Zeolite,超稳态Y型沸石分子筛)具有较好的抗水、抗硫性,主要用于石油的催化裂化,有关作为脱硝催化剂载体的研究和应用报道不多,因此,开展对USY催化剂载体用于脱硝实验研究具有重要的理论和实际意义。本文立足于使用USY负载过渡金属催化剂,从催化剂的制备入手,制备出几种新型的催化剂。考察了催化剂的CH_4-SCR反应,发现所研制的5wt.%Mn/H-USY、15wt.%Ni/H-USY催化剂具有较好的CH_4-SCR反应性能和N_2选择性,添加微量贵金属后,表现出更高的催化活性,Mn型催化剂的催化活性提高了52%,Ni型催化剂的催化活性提高了48%。此外考察了5wt.%Mn/H-USY的稳定性,结果发现其具有较好的稳定性,催化剂运行50h,DeNO_x活性未见降低,而在其上添加Zn表现出较好的抗水性。 用红外技术研究了催化剂的酸性和NO的吸附特性,发现催化剂的酸性对催化剂的活性有一定的影响,证明L酸是重要的活性中心,且NO在催化剂表面与催化剂的表面氧反应形成NO_2,并在CH_4-SCR反应中起着重要的作用。同时采用BET、XRD、H_2-TPR等技术初步研究了Mn/H-USY、Ni/H-USY及其上添加其它成分的催化剂体系在CH4-SCR反应中的作用机理。发现催化剂中,载体与活性组分存在很强的相互作用,但如在Mn/H-USY上添加Pd等,并没有改变活性组分Mn与载体H-USY的强相互作用,而是适量氢溢出后,促进了活性中心的还原程度,从而提高催化活性。


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