收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究

张惠  
【摘要】:NOx是主要的大气污染物之一,如何有效消除NOx的污染(DeNOx,脱硝),一直是全球研究的热点。甲烷选择还原(CH_4-SCR)NOx具有广阔的应用前景,但迄今主要应用负载In-、Pt-、Pd-等的分子筛催化剂,该类催化剂对反应条件比较敏感,且贵金属催化剂面临着资源匮乏等危机。因此,近年用非贵金属催化剂代替贵金属催化剂的研究受到人们极大的关注。 USY(UltraStable Y Zeolite,超稳态Y型沸石分子筛)具有较好的抗水、抗硫性,主要用于石油的催化裂化,有关作为脱硝催化剂载体的研究和应用报道不多,因此,开展对USY催化剂载体用于脱硝实验研究具有重要的理论和实际意义。本文立足于使用USY负载过渡金属催化剂,从催化剂的制备入手,制备出几种新型的催化剂。考察了催化剂的CH_4-SCR反应,发现所研制的5wt.%Mn/H-USY、15wt.%Ni/H-USY催化剂具有较好的CH_4-SCR反应性能和N_2选择性,添加微量贵金属后,表现出更高的催化活性,Mn型催化剂的催化活性提高了52%,Ni型催化剂的催化活性提高了48%。此外考察了5wt.%Mn/H-USY的稳定性,结果发现其具有较好的稳定性,催化剂运行50h,DeNO_x活性未见降低,而在其上添加Zn表现出较好的抗水性。 用红外技术研究了催化剂的酸性和NO的吸附特性,发现催化剂的酸性对催化剂的活性有一定的影响,证明L酸是重要的活性中心,且NO在催化剂表面与催化剂的表面氧反应形成NO_2,并在CH_4-SCR反应中起着重要的作用。同时采用BET、XRD、H_2-TPR等技术初步研究了Mn/H-USY、Ni/H-USY及其上添加其它成分的催化剂体系在CH4-SCR反应中的作用机理。发现催化剂中,载体与活性组分存在很强的相互作用,但如在Mn/H-USY上添加Pd等,并没有改变活性组分Mn与载体H-USY的强相互作用,而是适量氢溢出后,促进了活性中心的还原程度,从而提高催化活性。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前20条
1 孙永祥;;煤层气成为俄罗斯发展能源工业的新方向[J];当代石油石化;2010年11期
2 孙志高;刘成刚;周波;;水合物储存气体促进技术实验研究[J];石油与天然气化工;2011年04期
3 杨德敏;;活性炭催化分解甲烷制氢研究进展[J];洁净煤技术;2010年02期
4 李凝;陈俭省;蒋锡福;刘金聚;;NiO-ZrO_2-Al_2O_3催化剂的制备方法对其催化性能的影响[J];精细石油化工;2010年06期
5 欧阳传湘;吕露;马成;;高含硫化氢气井井喷后天然气扩散数值模拟[J];当代化工;2011年06期
6 师博辉;雷鹏;刘志林;陈立宇;;甲烷液相氧化酯化合成醋酸甲酯醋酸混合溶液的红外光谱酸度测定[J];现代科学仪器;2011年03期
7 苏虹;赵喆;;北部污水处理厂对沼气柜水封阀置换探讨[J];北方环境;2011年07期
8 吕刚;吴虎;宋崇林;宾峰;;Mn/ZSM-5催化剂及其SCR催化性能研究[J];工程热物理学报;2011年09期
9 周来;冯启言;秦勇;;CO_2和CH_4在煤基质表面竞争吸附的热力学分析[J];煤炭学报;2011年08期
10 代小平;余长春;;LaMO_3纳米复合钙钛矿氧载体化学循环重整甲烷制合成气[J];催化学报;2011年08期
11 苏蕙;吴也凡;罗凌虹;程亮;石纪军;;以(Cu–Ce–Zr–O)–ScSZ为阳极的固体氧化物燃料电池的制备及性能[J];硅酸盐学报;2011年08期
12 李超;刘新民;耿启金;郭庆杰;李金惠;;热重质谱联用研究废旧汽车高聚物热解特性[J];环境科学学报;2011年08期
13 覃攀;徐慧远;龙华丽;冉祎;尚书勇;储伟;印永祥;戴晓雁;;常压高频放电等离子体炬改进制备CO_2/CH_4重整用Ni/MgO催化剂[J];催化学报;2011年07期
14 闫晓亮;陈树伟;于峰;李瑞丰;;SO_2对Co/MOR催化剂上CH_4选择催化还原NO反应性能的影响[J];燃料化学学报;2011年06期
15 梁运涛;曾文;;CSTR系统中甲烷燃烧过程的分岔特性分析[J];燃烧科学与技术;2011年03期
16 张玉铭;胡春胜;张佳宝;董文旭;王玉英;宋利娜;;农田土壤主要温室气体(CO_2、CH_4、N_2O)的源/汇强度及其温室效应研究进展[J];中国生态农业学报;2011年04期
17 刘彤;于琴琴;王卉;蒋晓原;郑小明;;等离子体与催化剂协同催化CH_4选择性还原脱硝反应[J];催化学报;2011年09期
18 胡全红;黎先财;杨春燕;杨爱军;;BaTi_(1-x)Ni_xO_3催化剂的制备及其CH_4/CO_2重整性能研究[J];天然气化工(C1化学与化工);2011年04期
19 熊德权;付永成;陈琳;杨勇;;氦放电色谱法检测高纯甲烷中杂质[J];低温与特气;2011年03期
20 龙华丽;胡诗婧;徐艳;覃攀;尚书勇;印永祥;戴晓雁;;光辐照驱动CH_4-CO_2重整中Ni/MgO-Al_2O_3催化活性吸收体的活性[J];催化学报;2011年08期
中国重要会议论文全文数据库 前10条
1 张安杰;朱爱民;李小松;石川;;介质阻挡放电条件下甲烷部分氧化制甲醇的研究[A];第十四届全国等离子体科学技术会议暨第五届中国电推进技术学术研讨会会议摘要集[C];2009年
2 孙艳;周亚平;周理;;复合储气材料对氢、甲烷混和气体的储放气研究[A];中国太阳能学会2001年学术会议论文摘要集[C];2001年
3 白杰;刘盛林;谢素娟;徐龙伢;林励吾;;甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较[A];中国化工学会2003年石油化工学术年会论文集[C];2003年
4 张涯远;蒋政;张世超;朱庆山;;超临界干燥对La_(0.8)Sr_(0.2)FeMn_(1.5)Al_(9.5)O_(19-δ)六铝酸盐性能的影响[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
5 张诺伟;黄传敬;高晓晓;翁维正;万惠霖;;甲烷部分氧化制合成气Co/MgO/HZSM-5催化剂的研究[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(上)[C];2007年
6 高晓晓;黄传敬;张诺伟;翁维正;万惠霖;;Ca调变的Co/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
7 陈龙;王健康;解启慧;王晓来;;Ni-Co-La-O催化剂上CH_4化学气相沉积法制备多壁碳纳米管[A];第十一届全国青年催化学术会议论文集(下)[C];2007年
8 宋月芹;贺德华;;Ni/ZrO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气的研究[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年
9 冼萍;潘正现;钟莉莹;;两相UASB反应器处理木薯淀粉废水的启动运行特性研究[A];科学发展观与循环经济学术论文集[C];2004年
10 刘长春;於俊杰;陶炎鑫;蒋政;郝郑平;;柠檬酸法制备Ce_(1-x)Mn_xO_(2-a)固溶体催化剂甲烷催化燃烧的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
中国博士学位论文全文数据库 前10条
1 张惠;甲烷选择性催化还原氮氧化物的基础研究[D];浙江大学;2005年
2 杨华清;Ni、NiH~+、NiO和MgO等活化甲烷的理论研究[D];四川大学;2002年
3 王华;组合多相催化技术及其在甲烷与小分子化合物耦合反应中的应用[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2004年
4 史春开;甲烷低温燃烧反应分子筛负载Pd催化剂[D];厦门大学;2003年
5 刘艳娜;焦炉煤气中氢气和甲烷的吸附分离[D];大连理工大学;2010年
6 任丽丽;担载型分子筛催化剂上CH_4选择还原NO反应的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2003年
7 夏淑倩;甲烷在常压和高压下溶解度的测定与计算[D];天津大学;2003年
8 徐仲均;大气CO_2浓度升高对稻—麦轮作农田温室气体排放影响的研究[D];中国科学院研究生院(大气物理研究所);2005年
9 徐云鹏;微波技术在甲烷转化过程中的应用[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
10 井强山;流化床甲烷临氧CO_2重整制合成气镍系催化剂研究[D];浙江大学;2005年
中国硕士学位论文全文数据库 前10条
1 王晓红;CH_4-CO_2低温转化合成含氧有机物的研究[D];太原理工大学;2002年
2 郭玉高;甲烷在甲醇和烃类混合溶剂中高压溶解度的研究[D];天津大学;2004年
3 荆瑞勇;改性尿素对农田温室气体排放的影响[D];西南农业大学;2005年
4 贾超;纳米铜锡氧化物的制备及催化性能的表征[D];北京化工大学;2005年
5 闫智慧;天然气(CH_4)催化燃烧催化剂的研究[D];哈尔滨工程大学;2005年
6 宣东;金属负载的HZSM-5上甲烷和丙烷无氧芳构化反应研究[D];浙江大学;2006年
7 黎展毅;折流板反应器厌氧处理住宅小区生活污水试验性研究[D];广东工业大学;2006年
8 师春元;甲烷泄漏检测及扩散研究[D];西南交通大学;2006年
9 尹潇;甲烷制燃料电池氢源催化剂的设计改进[D];华中科技大学;2007年
10 何方方;冷等离子体裂解甲烷制C_2烃的实验研究及动力学模拟[D];四川大学;2004年
中国重要报纸全文数据库 前10条
1 张志承;从水合甲烷看新世纪[N];中国海洋报;2000年
2 石关;碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂[N];中国石化报;2003年
3 记者 刘钢;黑海深处发现水化甲烷[N];新华每日电讯;2001年
4 李欣 译;北极释放甲烷速度加快[N];中国气象报;2010年
5 久亮;火星大气何来甲烷[N];中国石油报;2004年
6 赵希友;稻田—产生甲烷影响气候[N];中国气象报;2003年
7 记者 刘向;土卫六:稠密“面纱”由氮和甲烷构成[N];新华每日电讯;2004年
8 本报驻东京记者 吴仲国;日本看好海底冰状甲烷[N];科技日报;2001年
9 毛文波 毛黎;甲烷在其上的角色如同地球上的水[N];科技日报;2005年
10 本报记者 刘蔚;甲烷发电前景广阔[N];中国环境报;2010年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978