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含醇缔合体系的理论、实验和分子模拟研究

蓝蓉  
【摘要】:分子缔合是一个自发的平衡过程,在特定情况下能形成络合物或者分子聚集体,这样的缔合现象广泛存在于生物体系和非生物体系中。对缔合体系的研究既是一个传统的方向,又是一个前沿的研究领域,一直都受到化学家们的广泛关注。 缔合在传统意义上的定义即氢键相互作用。长期以来,众多的分子热力学实验,理论和模拟研究也都围绕缔合体系中的氢键作用进行。研究者们提出了很多的热力学模型来处理缔合体系中的氢键,实验研究则主要围绕汽液平衡,过量体积和过量焓等热力学性质来进行。 近年来随着波谱技术的改进和发展,波谱分析手段被广泛用来研究溶液分子层次上的结构、溶液的宏观性质和组成的关系。波谱分析能直接从分子层次上反映出溶液结构和溶液中分子之间的相互作用等微观信息,并有助于解释统计模型中参数的物理意义,为发展和检验溶液理论提供基础平台。常用的波谱分析技术主要包括红外光谱(IR)、核磁共振波谱(NMR)、紫外吸收光谱(UV/vis)、荧光光谱、拉曼光谱、小角X-散射和X-衍射、中子散射、质谱(MS)及扫描电镜(SEM)等。正是在波谱研究中,人们观察到了缔合体系中除了强氢键,还存在分子间的弱相互作用,主要是一种弱氢键作用,它在红外光谱和拉曼光谱中都表现为明显而规律性的频率偏移。人们相信这种弱氢键作用在生物体系内占据重要的地位,这也成为最近研究的热点之一。另外,对于研究较多的氢键作用,人们通过理论计算和红外光谱实验还发现存在协同效应。 醇体系是最常见且有代表性的缔合体系,又是工业应用广泛的有机溶剂。虽然对它们的研究已经有很长的历史,也有很多卓有成效的前人的工作,但是其缔合机理和结构仍然还有许多未解的谜团。同样,其强氢键缔合一直是研究的主要内容,但对其弱氢键的研究则少而又少。对于两种缔合之间的相互联系也没有引起足够重视。本论文以醇体系为研究对象,结合热力学理论,核磁共


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