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聚电解质组装多层膜构筑及其表面HRP组装应用基础研究

江秀明  
【摘要】:LBL逐层组装法具有操作简单、膜厚度纳米可控、膜结构和性能易于调节、适合成膜物质多等特点,在构筑具有特定功能的生物活性超薄膜和各种功能薄膜方面的研究十分活跃,为此,相关应用基础研究也倍受关注。 本论文研究了聚烯丙基胺盐酸盐(PAH)/聚苯乙烯磺酸钠(PSS)和聚二甲基二烯丙基氯化铵(PDDA)/PSS两种类型多层膜的组装过程及PAH/PSS多层膜和阴离子化聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)表面辣根过氧化物酶(HRP)组装驱动力和组装方式。通过运用紫外—可见光谱(UV-Vis)和原子力显微镜(AFM)表征技术,对比研究了组装条件对两类聚电解质多层膜组装量增长规律的影响,揭示了聚电解质多层膜组装量增长模式差异的内在原因。在系统研究各种实验条件对PAH/PSS多层膜和阴离子化PET表面HRP沉积膜生物催化活性影响的基础上,探讨了HRP与带电荷表面相互作用的驱动力和作用方式。同时,以微量比色皿为反应容器,研究了阴离子化PET表面组装HRP酶膜在分光光度分析领域中的应用。 PAH/PSS多层膜组装量是线性增长模式,PDDA/PSS多层膜组装量则是以指数型模式增长,这与PAH柔性及PDDA刚性分子链结构直接相关:AFM图像清晰地显示出两类膜层表面结构的明显差异,PAH/PSS膜层由球形成核颗粒密堆积形成,结构致密;PDDA/PSS膜层由大量沟槽和孔洞构成,结构疏松。不同的组装时间、聚电解质浓度、盐度等条件研究表明:条件只能改变膜层增长速度,不能改变膜层增长模式;聚电解质多层膜组装量增长模式与聚电解质分子链结构直接相关。 论文建立了以等比数列方法处理聚电解质多层膜组装量的理想化增长过程,推导了同时描述三种不同模式(线性增长、指数增长、有限指数增长)的多层膜组装量增长的数学关系式,其中被赋予特定物理意义的参数,说明不同增长模式形成的内在差异。为深入认识聚电解质组装增长模式与不同的膜结构提供了一个新途径。 论文研究了HRP在PAH/PSS多层膜表面的不同作用方式和作用力;当PAH在多层膜外层时,HRP深入到较为疏松的聚电解质层内;当PSS在外层时,HRP仅仅组装在膜层表面,HRP组装过程在1h内即达平衡,组装量较小;而PAH外


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