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耐高温高比表面Ce-Zr复合氧化铝材料在甲烷燃烧及汽车尾气净化催化剂中催化作用性能的研究

岳宝华  
【摘要】:催化燃烧与汽车尾气净化反应对催化剂的共同要求是具有良好的低温活性和高温热稳定性。γ-Al_2O_3是目前应用最广泛的催化剂载体之一。然而,Al_2O_3的热稳定性问题仍然长期困扰着人们,尤其是在高温和有水蒸汽存在的场合,介稳态Al_2O_3容易发生相变和烧结,向热力学上稳定的α相和大颗粒化发展,使比表面积大幅度下降。这是导致负载型催化剂失活的重要原因之一。因此,研究和开发在高温下稳定的、高比表面的氧化铝新材料,对改善催化剂的使用寿命具有极其重要的理论和现实应用意义。 本论文针对耐高温高比表面的载体材料的制备及负载Pd催化剂在甲烷燃烧和汽车尾气净化反应中的催化作用进行了详细的研究。首先采用溶胶-凝胶和超临界干燥法合成了硅改性的耐高温高比表面的氧化铝材料,其次采用浸渍法及溶胶-凝胶和超临界干燥技术相结合的方法合成了耐高温高比表面Ce-Zr复合氧化铝材料,并分别考察了负载Pd催化剂在甲烷燃烧和汽车尾气净化反应中的催化性能,以及用碱土、稀土、过渡金属氧化物对催化剂催化性能进行调变,运用多种实验技术对催化剂的物相组成及Redox等性能进行了表征。主要得到了如下具有创新性的结果: 1 以非有机醇铝盐(偏铝酸钠、硝酸铝、拟薄水铝石)和水玻璃为原料,采用溶胶-凝胶法和超临界干燥成功地制得了耐高温高比表面的硅改性氧化铝材料。其中以偏铝酸钠为原料制得的10%SiO_2-Al_2O_3材料经1100℃焙烧4h后比表面积达到233m~2/g,这是目前文献报道的从无机盐出发制备的氧化铝材料1100℃焙烧后比表面积的最佳结果之一。SiO_2的添加阻碍了Al原子由四面体位置向八面体位置的迁移,从而稳定了Al_2O_3的物相结构。 2 比较了四种具有不同添加剂和制备方式的氧化铝载体(Al_2O_3、SiO_2-Al_2O_3、Ce_(0.2)Zr_(0.8)/Al_2O_3和Ce_(0.2)Zr_(0.8)/SiO_2-Al_2O_3)负载Pd催化剂上甲烷燃烧反应的催化性能。结果表明,Pd/Ce_(0.2)Zr_(0.8)/Al_2O_3具有较好的甲烷燃烧催化活性,经1100℃焙烧后其T_(90%)值仅仅提高了7℃。该催化剂具有较高抗烧结能力,使其成为很有工业化前景的甲烷燃烧催化剂之一。 3 系统地研究了Ce/Zr比、载体焙烧温度、Ce-Zr负载量及Pd的负载量对


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