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堇青石、氧化铝为载体的负载型钯催化剂对丙酮催化氧化反应性能的研究

王春永  
【摘要】:对于挥发性有机废气(VOCs)的治理,现在有吸附法、直接燃烧法、催化氧化法、生物处理法等,其中催化氧化法因其实用性强,效果好,无二次污染而受到广泛关注。催化氧化法不仅可以将有机废气转化为无害的二氧化碳和水,彻底消除它对环境的污染,而且还可以回收利用燃烧释放的热量。与直接燃烧法相比,催化氧化反应温度较低,节省了燃料,同时避免了高温燃烧时容易生成NO_x形成二次污染的问题。 VOCs催化氧化催化剂种类繁多,大致可以分为贵金属催化剂、过渡金属催化剂和稀土金属催化剂三大类。Pd被认为是活性最高的贵金属之一,广泛应用于各类催化氧化—还原反应中。 Ce、Zr由于具有很好的储氧性能、抗高温老化性能,被作为助剂而得到广泛使用。 本论文以Pd为主要活性组分,以Ce、Zr为助剂,分别以堇青石、γ—Al_2O_3为第一、第二载体,制备成相应的催化剂样品,以丙酮为实验对象,对其催化活性进行了评价。在此基础上,对相关的催化剂样品在1000℃下强制老化4小时,以试验老化后催化剂活性的变化情况。 实验结果表明:Ce、Zr对于提高催化剂的活性具有非常明显的作用,Pd的含量对于催化剂的活性有至关重要的影响,其含量过高或者过低都会影响到催化剂的活性。 对老化后催化剂样品的活性评价实验结果表明:Ce、Zr还具有提高催化剂热稳定性的作用,经过1000℃老化后,含有Ce、Zr的催化剂样品中含有的Al_2O_3由γ相转变为γ、δ和θ三相,而不含Ce、Zr的催化剂样品中的Al_2O_3则由γ相转变为δ、θ和α三相。 用BET、SEM、和XRD等手段对催化剂样品进行了表征,表征的结果表明,Ce、Zr的加入改变了催化剂结构,老化使催化剂表面形貌发生了变化。 实验也对Pt的作用进行了考察,实验结果是少量Pt加入对催化活性的影响不明显。


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