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零价铁还原去除污染水体中的六价铬

刘永  
【摘要】:本文考察了还原铁粉和纳米级零价铁(Fe~0)对六价铬(Cr(Ⅵ))的去除效率及其主要影响因素,并对还原铁粉去除Cr(Ⅵ)的动力学进行了探讨。绘制了Fe-Cr-H_2O系的pe-pH图,并结合产物分析,分析了Fe~0还原去除Cr(Ⅵ))的机理。在制作纳米级Fe~0过程中加入稳定剂淀粉来阻碍纳米铁颗粒的团聚,提高了其还原去除Cr(Ⅵ)的效率。此外还创造性的采用了维生素C(VC)对受污染水体中的Cr(Ⅵ)进行修复研究。结果表明: 1.Fe~0对Cr(Ⅵ)的去除影响因素包括Fe~0用量、初始浓度、pH值、温度及Fe~0颗粒大小等。去除效率随Fe~0用量,反应温度的提高而增大,pH值越低越有利于反应的进行。Fe~0颗粒的直径越小,比表面积越大,也对反应越有利。 2.还原铁粉去除Cr(Ⅵ)的反应符合拟一级反应动力学特征。表观反应动力学常数k_(obs)与铁粉投加量成指数递增的关系,与初始pH成指数递减的关系。通过阿累尼乌斯方程计算得出在本实验条件下求得的表观活化能E=26.5kJ/mol,指前因子k=3330min~(-1)。 3.纳米级Fe~0由于具有较大的比表面积(12.4m~2/g),所以具有较大的反应速率,其它反应条件相同的情况下,Cr(Ⅵ)的去除效率约为还原铁粉的5倍;经淀粉稳定化的纳米级Fe~0由于淀粉有效阻碍了铁颗粒的团聚,可以在长时间内维持高的反应速率,相同条件下其还原效率约为普通纳米级Fe~0的2倍。 4.Fe~0去除Cr(Ⅵ)的主要途径包括:铁腐蚀产生原子H,H和Cr(Ⅵ)发生氧化还原反应。此外Fe~0和Fe(Ⅱ)也会对Cr(Ⅵ)的直接还原去除,产物为Cr(Ⅲ)和Fe(Ⅲ)共沉淀物,覆盖在Fe~0表面形成钝化层。通过绘制pe-pH图分析得出反应的优势产物为Cr(Ⅲ)和Fe(Ⅲ)的氢氧化物。 5.VC可以有效地还原去除污染水体中的Cr(Ⅵ),其还原效率受VC投加量,温度,溶解氧等条件的影响。在除铬过程中铁粉和VC联合并没有发现其协同作用。VC还原Cr(Ⅵ)的反应符合二级反应动力学特征。表观反应动力学常数k_(obs)与VC投加量和反应温度均呈线性关系


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