一步合成二甲醚催化过程开发及CO_2的H_2助活化与转化研究

【摘要】：能源和环境保护是影响社会可持续发展的二个重要方面，目前遇到的两个最迫切的问题是大气臭氧层的破坏和大气温室效应的增加。罪魁祸首是大量的氟里昂的使用和CO_2，的大量的排放。因而作为理想氟里昂替代品二甲醚的一步合成、工业化过程开发和二氧化碳的活化及转化利用，就成了许多研究工作者广泛重视并具有挑战性研究课题。本论文即是围绕这二个方面来进行的。 以一步法合成二甲醚催化剂及其工业化过程研究作为论文的第一部分，对二甲醚催化剂的研制、到单管工业试验、直至工业化中试进行了研究，申请了催化剂专利，并首次完成了一步法合成二甲醚的工业化过程。 1．突破了优良的一步法合成二甲醚催化剂只能有甲醇催化剂和脱水催化剂混合制备或用共沉淀法制备的传统界定，用全新的Cu-Mn为活性组分，配以助催化剂，采用共浸渍法这一简单可靠的制备方法，通过调整各组分之间的比列和制备工艺条件，获得了n(Cu)／n(Mn)=1:2的Cu-Mn-M／Al_2O_3催化剂。该催化剂在通常的条件下，CO的转化率达到65％，DME的选择性达到70％，并具有好的热稳定性。这对一步法合成二甲醚这一强放热反应过程尤其重要，也是混合法制备的复合型二甲醚催化剂所不能比拟的。该系列催化剂现已申请了国家发明专利(专利申请号：98107687A)。 2．根据单管实验成果而确立的年产千吨级二甲醚工业中试装置的建设