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稀土—过渡金属杂多核配合物的合成、结构及磁性研究

吴斌  
【摘要】:分子基磁性材料是近年来兴起的采用全新的化学合成途径得到的磁性材料,它的出现使以往仅在特殊条件下才能得到的功能性物质也可通过溶液化学得到。分子基铁磁体的设计与合成是一个跨学科的前沿课题,涉及到超分子化学、磁学与结晶学等领域。获取高T_c而又保持分子本身特性的分子铁磁体,是当今科学家面临的挑战性课题之一。而稀土-过渡金属杂多核配合物是其中有望突破的方向之一,本论文就是在此基础上展开,重点考虑稀土与第一系列过渡金属组成的杂多核配合物。 本论文一共合成了16个新的稀土-过渡金属杂多核配合物,用X-射线衍射技术测定了它们的晶体结构。这些配合物包括六个稀土-锌配合物,三个稀土-钴配合物,七个稀土-铜配合物。其中一个三核配合物,八个四核配合物,一个五核配合物,三个八核配合物,一个一维链状配合物,两个二维超分子网络配合物,并对其中12个配合物进行了变温磁化率表征。 对这些配合物的结构与磁性研究,得到了以下结论与成果: 1.得到三类新的稀土-过渡金属杂多核配合物的结构,至今尚未见类似结构的文献报导,其中包括: a) 得到单由羧基作为桥连配体目前维数最高的稀土-过渡金属杂多核配合物:二维超分子网络配合物{[RECuL_4(H_2O)_4]L}_n(RE=Ce,Eu),并且链上的RE(Ⅲ)和Cu(Ⅱ)基本上处于一直线上; b) 一维链状配合物[NdZn_2L_7(4,4’-bpy)·2H_2O]_n; c) 八核配合物[RE2_Zn_2L_10(4,4’-bpy)(H_2O)_2]_2(RE=Eu,Gd,Tb)。 2.首次合成了羧基以三齿配体的形式出现在稀土-过渡金属杂多核中的配合物:Yb_2Cu_3L_(12)(phen)_2·2H_2O,而且位于对称中心位置上的八面体构型的Cu(Ⅱ)有明显的Jahn-Teller效应。 3.对[Gd_2Zn_2L_(10)(4,4’-bpy)(H_2O)_2]_2研究表明,分子内距离近的Gd(Ⅲ)之间存在铁磁性作用,这与许多文献报道的结果相反。本实验结果为对稀土的磁性研究提供了新的实验依据。 4.首次报道表现出非常复杂的磁行为的稀土-过渡金属杂多核配合物


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