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固液界面流变的若干基本问题研究

廖华勇  
【摘要】: 以旋转流变仪为主要工具,用不同流变学方法测量了一种中等分散性聚合物熔体聚二甲基硅氧烷(PDMS)的在同一温度下的特征松弛时间,检验了结果的相符程度,并与线性松弛时间谱作了比较。将阶跃应变的阻尼函数数据与Doi-Edwards管道理论和Marrucci等人的模型的预测作了比较,发现预测的应变软化程度偏高。讨论了壁面滑移对阻尼函数的影响。详细考察了阶跃应变中由于材料不稳定性造成应变增加时出现的应力峰值。应力峰值分别在应变大约为1.0,2.5和3.0时发生,与Doi-Edwards管道理论或Marrucci等的模型预测值2.1或2.3很接近,预示了大的名义应变下实际应变的非均匀性。按照Cho等人提出的应力分解方法,对PDMS在大振幅剪切流中的总应力分解为弹性和粘性应力后,发现在线性区及非线性区中的前一部分,随着角频率的增加,在时间尺度为t=1/ω时,LAOS中的广义储能模量G′_N(ω,γ)逐渐接近阶跃应变中的松弛模量G(γ,t)。 对PDMS在不同粗糙度的铝板上做了三种间距下的稳态剪切实验,分别用滑移速度和滑移长度表征壁面滑移程度,发现表面粗糙度在一定程度上抑制了壁面滑移,抑制滑移的粗糙度范围与Javier和Lynden的结论基本一致。对PDMS和线型低密度聚乙烯(LLDPE)在相同表面粗糙度不同材质的平行板夹具上做了稳态和动态剪切实验,发现夹具的表面能对于PDMS的壁面滑移有重要影响。对于LLDPE,在实验范围内,没有观察到明显的壁面滑移。通过测量PDMS熔体在平板上的接触角,分析了表面能与壁面滑移之间的关系。结果表明:对于相同表面粗糙度的夹具,表面能越大,壁面滑移程度越弱。 从流变测量中发生剪切速率对平行板间距依赖性的角度研究了四种聚合物熔体PDMS,聚甲基乙烯基硅氧烷(PMVS),HDPE以及聚丙烯(PP)的壁面滑移或应变不均匀的现象。在稳态剪切流中,发现PMVS等熔体发生滑移时似乎没有临界剪切应力,而应变不均匀性可能是影响间距依赖性的主要因素。动态剪切实验显示,在不同的间距下,随着应变幅值增大,剪切应力数据在小振幅和非线性区前期重合,然后在某一应变处发生分叉,意味着发生了壁面滑移或者应变不均匀。按照Cho等人提出的应力分解方法,在分叉点将总剪切应力分解为弹性应力和粘性应力后,考察了影响壁面滑移发生的可能因素。在大振幅剪切流中,四种聚合物熔体发生滑移时的临界参数最大弹性应力与线性复模量的比值τ′_(max)/|G~*|都在(0.26~0.49)范围内,随角频率增加而缓慢降低,该参数对样品材料和温度都不敏感。证实Vinogradov提出的弹性应力是导致壁面滑移或应变不均匀性的关键因素。 在同一平行板间距、不同角频率和应变幅值下研究了PDMS样品壁面滑移的变化规律,提出了大振幅剪切流中壁面滑移的动力学图谱。图谱分为4个区:粘附区、弱滑移区、粘附/滑移区、强滑移直至不稳定流动区。用无量纲弹性模量G′_N(ω,γ_0)度量非线性强弱。角频率增大,线性区变小,非线性增强,弱滑移和粘附/滑移区缩小,熔体较容易发生强滑移。我们提出的动力学图谱是描述剪切流早期的壁面滑移行为。 用不同表面粗糙度的铝板以及表面粗糙度相同而材质不同的板对HDPE做了等温结晶实验。发现随着表面粗糙度的增加,结晶速率先增大后减小;在相同表面粗糙度的板上,结晶速率在铝板上最快,在不锈钢板上最慢,在黄铜板上居中。表面粗糙度的增加一方面增加了样品与夹具壁面的接触面积,另一方面粗糙度的增加使得样品/夹具界面上积存有气泡,导致界面的等效热阻较大。若夹具本身的导热系数较大,则利于减小总热阻。样品、界面、夹具三方面的因素共同作用,决定着HDPE结晶速率。用壁面覆膜的方法研究发现HDPE样品的结晶速率对夹具的表面能不敏感。


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