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Mg_2Si基半导体的制备及其热电性能研究

殷浩  
【摘要】: 热电材料是一种能够实现热能和电能直接相互转换的功能材料,在温差发电和热电制冷等领域具有重要的应用价值和广泛的应用前景。Mg_2Si基半导体是一种新型的中温区热电材料,热电优值较高,原料无毒无害。 本文系统研究了Mg_2Si基热电材料的制备方法及热电性能,围绕提高材料热电性能这一核心目的,用固溶体化,掺杂等手段对其进行了研究,取得了以下主要成果。 改进了传统Mg_2Si基半导体材料的制备方法,采用分批加料的感应熔炼法制备出了纯的Mg_2Si、Mg_2Ge、Mg_2Sn及其三元、四元化合物。另外,首次以Al_2O_3为容器,研究了不同冷却速度对材料热电性能的影响,这在传统熔炼方法中是无法实现的。实验结果表明,快凝能有效降低材料的热导率,这种影响在材料掺杂后更加明显。掺Bi快凝试样的ZT值可以超过0.8。 制备了三元Mg_2Si_(0.6)Sn_(0.4)材料体系并研究了其热电性能。发现三元固溶体的形成显著降低了材料的热导率。三元体系最低热导率仅为1.6 W·m~(-1)·K~(-1),比报导的二元Mg_2Si的热导率7.9 W·m~(-1)·K~(-1)下降了约80%,最高热电优值为ZT=0.21。 为了提高三元Mg_2Si_(0.6)Sn_(0.4)材料体系的电导率,对其进行了各种掺杂,包括N型的Al掺杂和稀土掺杂以及P型的Li和Ag掺杂。以Li作为掺杂元素对Mg_2Si_(0.6)Sn_(0.4)进行P型掺杂为本文首次提出并实验。其中Al掺杂试样电导率上升明显,最佳掺杂量为1.0wt%。系统研究了各种稀土元素掺杂对三元体系热电性能的影响,发现不论是轻稀土还是重稀土,掺杂后材料热电优值大致随元素原子序号增大而降低。其中掺La试样具有较高的电导率和较低的热导率,因而具有最高的热电优值,在800 K时ZT值为0.8,约为不掺杂试样的4倍。而掺Li试样Mg_(2-x)Li_xSi_(0.6)Sn_(0.4)(x=0,0.03,0.07,0.15,0.3)中,电阻率和热导率随掺杂量大致都呈先升后降趋势,计算发现,掺Li可以提高材料的“电导率/热导率”比值,是一种有效的掺杂方式。掺Ag后材料电导率随掺杂量增加反而有所下降,分析了其可能的影响机理。 制备了四元Mg-Si-Sn-Ge体系,分析了Ge的加入对体系能带及声子散射的影响。实验结果表明Ge虽使材料热导率有所升高,但能有效提高材料的电导率。试样Mg_2Sn_(0.4)Si_(0.55)Ge_(0.05)和Mg_2Sn_(0.4)Si_(0.58)Ge_(0.02)具有最高的ZT值,在600 K附近达到0.28。 从事了有关热电材料器件制作的工作,从焊料选择,焊接工艺,尺寸优化,制作流程等方面对以现有条件制作器件做了尝试,为今后这些方面的工作积累了经验。


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