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稀土铁石榴石陶瓷的介电弛豫特性

高原  
【摘要】: 作为一类应用广泛的磁光、微波磁性材料,稀土铁石榴石的各种磁性能及磁光特性已经被广泛地研究。近年来,稀土铁石榴石作为一类磁性电介质材料也开始越来越受到关注。由于稀土铁石榴石材料的磁有序温度大多在室温以上,它们在室温下作为磁性电介质材料具有广阔的应用前景。为了更好地理解稀土铁石榴石材料的介电特性,特别是其介电弛豫特性,为其实用化打下坚实的基础,本论文通过对稀土铁石榴石陶瓷在宽温宽频范围内的介电性能的研究,探讨了其介电弛豫的物理机制与结构根源。 钇铁石榴石(Y_3Fe_5O_(12),YIG)陶瓷在125 K~620 K的温度范围内中存在着三个介电弛豫,即一个低温介电常数平台及两个高温介电弛豫。三个具有频率色散性的介电弛豫,均符合Arrhenius热激发定律。对低温下的介电弛豫做修正的Debye方程拟合,得到其激活能是E_a=0.29 eV,这与Fe~(2+)与Fe~(3+)形成的偶极子之间电荷跃迁过程的激活能一致,表明该介电弛豫是晶粒内部Fe~(2+)与Fe~(3+)之间电荷跃迁的偶极子效应所造成的。在高温出现的两个介电弛豫分别对应不同的频率范围:低频的介电弛豫的激活能是E_a=0.84 eV,该激活能与由晶界引起的介电弛豫激活能很接近,表明这一介电弛豫可能起源于非均质结构如晶界等;宽频下的介电弛豫的激活能则和YIG陶瓷直流电导的激活能十分接近,这说明了宽频下的介电弛豫和电导之间有着密切的关系。 在铝部分取代铁的钇铁石榴石(YIG:Al)陶瓷中,也同样存在着与YIG陶瓷相对应的三个介电弛豫。其中,低温的介电常数平台急剧增大,同时激活能也增大。这是因为当Al离子进入晶格并部分取代Fe离子后,由于Al离子的占位和价态稳定,使陶瓷晶粒内部Fe~(2+)与Fe~(3+)之间电荷转移跃迁过程的距离变长,偶极子对之间的距离变大,增加了电荷的跃迁难度,使激活能增加,同时也使热弛豫极化率αT变大造成低温区ε'的增大。高温区出现的两个介电弛豫,通过比较其与YIG陶瓷在对应温区介电弛豫的激活能发现,激活能相对YIG陶瓷都有所下降。其中400 K~600 K温区的介电弛豫主要起源于非均质结构,如晶界等。与YIG陶瓷不同的是,280 K~400 K温区的介电弛豫的激活能与电导的激活能相差较大,这可能与Al部分取代Fe后其导电机理的变化有关,具体原因还需要进一步研究。 Tb_(0.91)Yb_(1.38)Bi_(0.71)Fe_5O_(12)(TYBIG)陶瓷在125 K到620 K的温度范围内存在着两个具有频率色散性的介电弛豫。低温介电弛豫激活能和Fe~(2+)与Fe~(3+)形成的双位极化子之间电荷跃迁过程的激活能一致,表明这一介电弛豫是由于电荷跃迁过程的偶极子效应所造成的。另一个在高温(400 K~620 K)低频(f<10 KHz)范围出现的介电弛豫的激活能为1.08 eV,这和一些非均质结构,例如氧空位、晶界等导致的介电弛豫的激活能接近。通过各种拟合分析可知,在高温低频区出现的介电弛豫和氧空位有着密切的关系。


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