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(羟基)氧化铁光催化降解有机物的反应机理

杜卫平  
【摘要】: 以TiO_2为代表的半导体光催化氧化技术已在环境治理领域取得了较大的成效。但是,该体系现有效率还难以满足实际应用的需求。相比之下,Fe_2O_3和FeOOH半导体光催化的研究报道很少,反应机理不清。本论文以六种不同的(羟基)氧化铁为催化剂,较为系统地研究了有机染料光致降解和贵金属银离子光致还原的机理,得到了一些较为明确的结论。这不仅丰富了(羟基)氧化铁的光化学或光催化,同时也将推动半导体光催化整体领域的发展。 本论文共分五个部分:文献综述,金属银离子光致还原,桔红Ⅱ光致降解,氧化铁结晶度和分散度的影响,天然粘土负载铁可见光敏化降解有机染料。 第二章研究了银离子在(羟基)氧化铁和氧化钛存在下的紫外光光致还原。所有催化剂都对银离子的光致还原具有催化作用,但它们的相对活性依序递减PT-TiO_2>α-Fe_2O_3>α-FeOOH>γ-Fe_2O_3>AT-TiO_2>γ-FeOOH>δ-FeOOH。银离子的起始还原速率均与银离子的起始吸附量成正比,表明银离子吸附是反应的前提条件。但是,在α-Fe_2O_3、γ-Fe_2O_3和α-FeOOH催化剂表面,只有当银离子浓度超过某一数值时反应才能发生,并且氧气不产生明显的影响。而在γ-FeOOH、δ-FeOOH和TiO_2表面,氧气对银离子光还原具有显著的抑制作用。研究表明,银离子光致还原可能是通过光生导带电子或表面二价铁离子进行的。 第三章研究了有机染料在(羟基)氧化铁催化剂存在下的光致降解及其反应机理。所有催化剂均具有一定的光活性。染料降解的初始速率均与染料的初始吸附量成正比关系。在水悬浮液中加入H_2O_2、AgNO_3和NaF,均能加快染料的光降解。对比溶液中和固体表面可能发生的(Photo)-Fenton反应和配合物光致氧化还原,(羟基)氧化铁半导体光催化是导致染料光降解的主要途径。其中过氧化氢和硝酸银能有效捕获光生导带电子,加快光生价带空穴氧化表面吸附态染料分子。氟离子取代催化剂表面羟基,迫使光生价带空穴直接氧化水分子,产生化学活性更高的自由态羟基自由基。 第四章研究了α-Fe_2O_3结晶度和分散度对桔红Ⅱ光降解的影响。结果表明,催化剂的结晶度和有机物的吸附具有同等重要的作用。当活化温度低于400℃时,催化剂的结晶度越高,桔红Ⅱ的光降解速率就越快;而在400℃以上,桔红Ⅱ的吸附量越大,桔红Ⅱ的光降解速率就越高。当α-Fe_2O_3分散到纳米SiO_2粒子表面以后,桔红Ⅱ的吸附量有所下降,但桔红Ⅱ的光降解速率反而上升。α-Fe_2O_3最佳负载量约为50%。加入H_2O_2均能提高α-Fe_2O_3和负载α-Fe_2O_3光催化降解桔红Ⅱ的速率。并且催化剂的活性越高,H_2O_2效应就越明显。 第五章研究了天然粘土为载体的负载铁催化剂。在过氧化氢和可见光作用下,该复合催化剂均能使水中的阳离子型和阴离子型有机染料发生降解。反应过程中,光致溶解铁较少,催化剂光稳定性优良,可以反复循环使用。通过对照无色氯苯酚,证明有机染料的可见光光致降解是通过光敏化机理进行的。


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