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CoOx/TiO_2系列催化剂催化氧化NO及其改性研究

王婕  
【摘要】: NO催化氧化技术是烟气脱硝工艺中的关键技术,对于目前具有良好工业利用前景的SCR技术和湿法脱硝技术意义重大。提高NOx的氧化度可以有效提高低温SCR和湿法脱硝的处理效率和处理速率。 但就目前国内外NO催化氧化的研究进展而言,贵金属昂贵的价格、低温范围内催化剂活性不高、活性物质分散性较差等仍是制约该技术走向实际应用的主要障碍。本文针对以上主要问题,以金属氧化物为活性组分,采用溶胶-凝胶法制备TiO2基催化剂,进行了NO催化氧化技术的研究。 本文首先对不同金属氧化物进行了NO氧化活性筛选,进而研究了催化剂制备条件(负载量、灼烧温度)对NO催化氧化能力的影响。结合BET、XRD、XPS、TEM等表征手段,发现溶胶-凝胶法制备的CoOx/TiO2催化剂具有良好的NO催化氧化活性,其活性组分主要为Co3O4,CoOx在催化剂表面分散良好。负载Co的催化剂催化氧化性能的提高与催化剂的比表面积、化学吸附氧及氧化还原性质有密切的关系。 其次,针对上述溶胶-凝胶法制备的催化剂,对NO催化氧化操作条件进行优化,主要包括反应温度、空速、反应系统中O2和NO的浓度。 为进一步提高催化剂的活性,本研究将其它金属氧化物引入到CoOx/TiO2催化剂体系中制备成三元催化剂。结合BET、XRD、XPS、TEM等表征手段,研究发现Ce的加入不仅提高了催化剂的氧储存能力,而且CeOx与CoOx、TiO2之间具有良好的协同作用,从而进一步提高了催化剂的催化氧化性能。9%CoOx-5%CeOx/TiO2催化氧化活性的提高与其表面较高的化学吸附氧和Ce的氧化价态有关。


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