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环己烷催化多相态连续脱氢过程研究

胡云霞  
【摘要】: 氢能源是高效、清洁的可再生“绿色能源”,对氢能的制取、储存和利用技术的研究正朝着系统化、科学化和低成本方向发展,大规模、经济、高效和安全的储氢技术的发展将直接影响到氢能技术的推广应用。 本文所研究的有机液体储氢技术,主要是利用芳香烃等不饱和有机液体氢化物与氢的可逆反应来实现吸放氢,具有储氢量大、储氢效率高、储存运输简便、循环寿命长等优点。目前制约其发展的关键是有机液体放氢困难,本文在课题组对有机液体氢化物的间歇催化脱氢反应过程研究的基础上,进一步对有机液体氢化物连续、高效的脱氢技术进行研究。采用气体辅助吹扫的方法研究环已烷的连续脱氢反应过程,并研究了吹扫过程及反应温度等因素对连续脱氢过程的影响;另一方面,为促进连续脱氢反应更好的进行,研究了以化学镀镍法制备的镀镍碳纳米管催化剂对环已烷脱氢反应的催化作用。 研究结果表明,采用气体辅助吹扫的方法能使环已烷在多相态反应模式下的脱氢反应连续进行,氢气吹扫能够使连续脱氢过程更加稳定,通过对气体吹扫方式、进料方式及反应温度等的调控有望使环已烷进行更加高效、稳定的连续脱氢。当吹扫过程以420mLH_2/min的流量吹扫3min时,环已烷在553K,7g Raney-Ni的催化下,连续十次进料(每次进料量为0.6mL)连续脱氢反应的转化率可达55.0%。化学镀镍法制备的镀镍碳纳米管对环已烷脱氢反应具有良好的催化作用,脱氢转化率可达68.0%,但催化剂的使用寿命较差,存在镍颗粒容易脱落等问题。催化剂制备过程中镀液的pH等会对催化剂的活性产生影响,可以通过对化学镀条件的改进来提高催化剂的活性,增强镍在催化剂上的附着力,延长使用寿命。


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