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中介电常数BaO-TiO_2-Nb_2O_5体系低温共烧微波介质陶瓷

邹栋  
【摘要】: 低温共烧陶瓷(Low Temperature Co-fired Ceramics,LTCC)技术已成为实现各类电子元器件小型化、模块化以及低成本化的重要途径,广泛应用于通信等领域,适用于LTCC技术的微波介质陶瓷正成为研究热点。目前低介电常数(ε_r)的LTCC微波介质陶瓷体系的应用较为成熟,而中、高介电常数LTCC微波介质陶瓷的研究和开发相对比较薄弱,特别是ε_r在45-70之间微波介质陶瓷体系更是鲜有报道,其难点在于既要降低烧结温度,又要兼顾材料介电性能以及LTCC工艺适应性(浆料制备以及与电极共烧等)。 本文以制备中介电常数(ε_r=45-70)LTCC微波介质材料为目标,对Ba_3Ti_4Nb_4O_(21)(简称BTN)陶瓷进行了低温烧结、离子置换改性以及LTCC工艺适应性的研究,解决三者难以兼顾的问题,研究内容及成果如下: (一)以降低BTN陶瓷的烧结温度和提高介电性能为目的,研究了B_2O_3、CuO、MnCO_3-CuO以及ZBS等多种助剂对BTN陶瓷烧结特性、显微结构及介电性能的影响。研究结果表明:烧结助剂在烧结过程中有液相生成,主要以溶解-沉淀方式进行传质,从而有效地促进了陶瓷在低温下烧结。单一B_2O_3或CuO助剂降温效果有限,1wt%B_2O_3与1wt%CuO将BTN陶瓷的烧结温度从1280℃分别降至1100℃和975℃。采用预烧合成的MnCO_3-CuO(简称MC)助剂在保持CuO降温效果的同时改善了陶瓷的Q×f值。MC和ZBS复合掺杂更好地促进了BTN陶瓷的烧结,添加1wt%MC与2wt%ZBS复合助剂的BTN陶瓷在900℃烧结致密,其Q×f值等于13500GHz,优于文献报道的添加LBS玻璃的Q×f值(仅为3000GHz),但频率温度系数τ_f偏大,达到42×10~(-6)/℃。 (二)为减小低温烧结BTN陶瓷的τ_f,系统研究了A位(Ba~(2+))、B位(Ti~(4+))离子置换对BTN陶瓷微波介电性能的影响。Mg~(2+)、Ca~(2+)置换Ba~(2+)产生了大量MgTi_2O_5、Ti_(1/2)Mg_(1/6)Nb_(1/3)O_2、CaNb_2O_6、Ca_3Nb_2Ti_3O_(14)等第二相,导致Q×f值大幅度降低。Sr~(2+)置换Ba~(2+)则形成连续固溶体并导致晶格收缩,无其它杂质相形成,陶瓷的ε_r与τ_f略有增加。Zr~(4+)、Sn~(4+)、(Zn_(1/3)Nb_(2/3))~(4+)和(Fe_(1/2)Nb_(1/2))~(4+)置换Ti~(4+)均形成了连续固溶体,B位离子置换导致氧八面体倾斜加剧有效减小了BTN陶瓷的τ_f。(Zn_(1/3)Nb_(2/3))~(4+)置换Ti~(4+)后所得的陶瓷各项性能最佳,当置换量为50mol%时,τ_f降至20×10~(-6)/℃,Q×f值提高到15700GHz。其它A位、B位离子置换不同程度地降低了BTN陶瓷的Q×f值。 (三)在BTN陶瓷低温烧结及离子置换改性基础上,系统研究了其浆料特性以及与银电极共烧匹配性,获得了具有应用价值的配方及工艺。添加1wt%MC和1wt%ZBS的Ba_3Ti_2(Zn_(1/3)Nb_(2/3))_2Nb_4O_(21)陶瓷在900℃烧结致密,其介电性能:ε_r=53,Q×f=14800GHz,τ_f=6×10~(-6)/℃。该陶瓷粉料能配制成均匀稳定的水基流延浆料,流延成型的膜片表面平整致密。陶瓷膜片与Ag电极共烧界面结合紧密,无明显扩散反应现象,具有良好的共烧匹配性,是一种具有应用价值的中介电常数LTCC微波介质材料。


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