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高显色白光LED用荧光粉的合成和光谱研究

沈常宇  
【摘要】: 白光LED被称为第四代光源,与当今普遍使用的白炽灯、荧光灯光源相比,其具有寿命长、功耗低、响应快、尺寸小、抗冲击性好和无汞污染等优势,可以满足人们对安全、节能、环保、舒适、美观等多方面要求。 目前使用最广泛、技术最成熟的白光LED技术是蓝光芯片加YAG黄色荧光粉技术,它是用蓝光LED芯片发出蓝光,然后去激发YAG荧光粉产生黄光,剩余的蓝光与黄光混合形成白光。但是YAG黄色荧光粉存在发射光谱的宽度不够宽,缺少红光成分的固有缺陷。因此该种类型白光LED色温偏高、显色指数偏低,难以达到普通照明要求。改善现有YAG荧光粉或寻找发射光谱较宽的替代YAG的其它荧光粉以提高白光LED的显色性对于当前固体照明显得尤为重要。 高温固相法是合成稀土掺杂荧光材料传统的和应用最多的方法,其制备方法简单,只要控制好温度和焙烧时间,样品成功率高;微波辐照法是80年代中期迅速发展起来的新兴荧光材料合成方法,具有快速、高效、受热均匀等特点。本文采用微波辐照法和高温固相法相结合,充分利用高温固相法和微波辐照法的优点,制备出了一系列的白光LED用荧光粉。 研究了Ba~(2+)共掺Sr_3SiO_5:Ce~(3+),Li~+橙黄色荧光粉。其激发峰350nm和415nm分别对应于Ce~(3+)的4f→~2D__(5/2)和4f→~2D_(3/2)跃迁。随着Ba离子含量的增加,发射光谱峰值波长由530nm红移至590nm,发射光全半宽度由85nm增加至160nm。Ba~(2+)的最佳掺杂浓度为0.35mol。将0.35Ba~(2+)共掺Sr_3SiO_5:0.018Ce~(3+),0.018Li~+与蓝光IngaN LED芯片(峰值波长为460nm)封装,在前向驱动电流为20mA下,获得了显色指数为86的白光LED。 研究了分别掺杂Ba~(2+),Ca~(2+),Mg~(2+)的Sr_2SiO_4:Eu~(2+)的黄色荧光粉。三个系列样品在340nm-450nm范围都有较强的激发。以Sr_(1.73)Ba_(0.02)SiO_4:0.07Eu~(2+)的激发和发射效果最好,其发射波段范围为520nm-620nm,这归因于占据六配位的Sr~(2+)(Ⅱ)的Eu~(2+)的4f~65d→~8S_(7/2)跃迁。Ba~(2+)、Eu~(2+)的最佳掺杂分别为0.2mol和0.07mol。将Sr_(1.73)Ba_(0.2)SiO_4:0.07Eu~(2+)与蓝光InGaN LED芯片(峰值波长为460nm)进行封装,在20mA前向驱动电流驱动下,得到了显色指数为85的白光LED。 研究了能被近紫外激发的高效BaMgAl_(10)O_(17):Eu~(2+)(BAM)蓝色荧光粉;制备了BAM蓝光荧光粉,研究了其光谱特性,研究了BAM的受热后发光衰减机理,并且通过分析BAM晶格结构,研究了增加Mg~(2+)的含量来提高BAM的稳定性,得出了提高BAM热稳定性的最佳Mg~(2+)的总摩尔浓度为1.05mol。 研究了两个系列的硅酸盐的红光荧光粉:M_(3-x)SiO_5:xEu~(3+)(M=Mg,Ca,Ba,Sr)和ca(La_(1-x)Eu_x)_4Si_3O_(13)。它们可以作为补偿蓝光芯片加YAG黄色荧光粉封装的白光LED的红色成分的红色荧光粉,也可以作为近紫外芯片激发的三基色白光LED中的红光荧光粉。 研究了Ba_(2-x)Mg_(1-y)Si_(2-z)Al_zO_7:xEu~(2+),yMn~(2+)系列白光荧光粉。当Al~(3+)的掺杂浓度为0.3mol时,样品具有最佳的发射效果,是一个从400nm-650nm的宽波段发射,包含三个发射峰,峰值波长分别为:623nm,501nm和438nm。其中438nm和501nm的发射源于在晶格中取代了Ba(Ⅱ)和Ba(Ⅰ)的两种Eu~(2+)的5d→4f的能级跃迁。623nm的发射源于Eu~(2+)将一部分能量转移到Mn~(2+),Mn~(2+)产生~4T_1→~6A_1的能级跃迁。Al~(3+)的掺杂能够调节样品发射蓝光(438nm)和绿光(501nm)的相对强度。将样品分别与380nm芯片,405nm芯片和460nm芯片进行封装,得到三种白光LED,其中以380nm芯片加该样品封装的显色指数最高,达到86,计算出来的色坐标是(0.3183,0.3136),超过了当前460nm芯片加YAG黄色荧光粉的显色指数。


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