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功能化聚苯乙炔的合成及其与碳纳米管的复合

赵辉  
【摘要】: 功能化是聚炔研究领域发展的主流,具有发光、荧光图案化、光导、光学限制、液晶性、细胞相容性、手性传递与放大、气体分离等功能的聚炔被设计合成出来。本课题组在用聚苯乙炔增溶碳纳米管(CNTs)方面开展了系统的研究工作,在国内外产生了一定影响。考虑到CNTs独特的纳米结构和新颖的光电与机械性能,而功能化聚炔在增溶CNTs的同时使CNTs表面功能化,这是一个可持续发展的重要研究方向。本文的基本研究思路是:设计合成一系列新型聚苯乙炔衍生物,制备这些聚苯乙炔衍生物与CNTs的复合材料,考察这些聚苯乙炔衍生物增溶CNTs的能力,进一步阐明增溶机理,并探索这些复合材料的潜在应用。 选择适当的间隔基团,把多种功能基元连接到聚苯乙炔侧链,获得了一系列功能化聚炔,这些功能基元包括:三苯胺(P1)、醛基取代的三苯胺(P2)、乙烯桥联的三苯胺(P3)、咔唑(P4)、芴(P5)、D-葡萄糖(P6)、D-甘露糖(P7)、D-半乳糖(P8)。利用GPC、FTIR、~1H NMR ~(13)C NMR、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱等手段对其结构进行了明确的表征。在此基础上,采用溶液共混(P1~P5)和原位聚合方法(P6~P8)制备了聚苯乙炔衍生物与CNTs复合物,定量地测试了这些复合物中CNTs的含量,通过光谱学技术(NMR、紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、拉曼光谱、圆二色性谱)和形态表征技术相结合的方法研究了复合物的结构以及聚炔与CNTs之间的相互作用。 在若干聚苯乙炔衍生物中,发现P3表现出对CNTs异常大的增溶能力。在综合考察电子结构、溶致变色性能的基础上,提出了三苯胺基团—CNTs之间的给—受体(D—A)相互作用是导致这种现象的原因的论断。通过聚炔的结构设计(P4、P5),排除了功能基元拓扑结构差别的影响因素,进一步实验证实D—A相互作用在增溶CNTs中发挥的关键效应。这是继π-π相互作用、亲疏水相互作用、静电排斥作用之后被发现的一种新的CNTs增溶机制。 P6~P8具有良好的水溶性和细胞相容性,在CNTs存在下原位聚合可得到P6~P8/CNTs复合物,这些复合物保持了P6~P8良好的水溶性和细胞相容性。将这些复合物与壳聚糖(CS)溶液共混后制备成的CS棒材力学性能有明显提高。力学测试表明:与纯CS棒材相比,添加了P6~P8/CNTs复合物的CS棒材的弯曲强度提高18.5~30%,弯曲模量提高39~46%。


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