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Yb-C_(60)填隙化合物电子结构研究

何少龙  
【摘要】: 我们用X光电子能谱(XPS)详细研究了C60和Yb化合过程中C1s,Yb 4f和Yb 4d芯态的变化。结果表明相纯薄膜样品的组分接近Yb2.75C60,相纯样品(Yb2.75C60) C 1s峰位相对于纯C60薄膜向低结合能方向移动~0.5 eV,半高宽变为约1.4 eV(以纯C60的0.9 eV作参考)。XPS研究得到的Yb/C60化合物相纯样品组分与文献中X射线晶体衍射(XRD)研究结果基本相符。这两个特征可用于相关工作的样品表征。Yb 4f, 4d XPS峰位与强度表明Yb与C60化合后的价态为Yb2+。 使用角积分紫外光电子能谱(AIUPS)对C60沉积到Yb薄膜上的相衍变研究表明,Yb 6s电子非常容易转移到C60的LUMO(最低未被填充分子轨道the lowest unoccupied molecular orbital)轨道上,从而说明Yb-C60的化合主要以离子性结合为主。在C60沉积量为亚单层时,我们在实验中首次观察到C60的LUMO+1轨道也被部分填充。UPS谱线中没有Yb3+存在的证据,即Yb与C60化合后的价态为+2价,与XPS的研究结果一致。 我们测量了相纯样品Yb2.75C60薄膜的角积分紫外光电子能谱(AIUPS),获得了Yb2.75C60的价带电子态密度分布。Yb2.75C60价带是以~0.8 eV(结合能)为中心的一个宽峰,费米能级处没有电子占据。因此,Yb2.75C60是目前所知唯一的正常态UPS具有半导体特性的富勒烯超导化合物(如果Yb2.75C60是超导相的话)。研究结果还表明,在Yb-C60的结合中,至少有14%的的共价成分。我们用同步辐射光电子谱(SRUPS)研究了从纯C60到Yb掺杂饱和为止的价带衍变过程。实验结果表明,在掺杂的任何阶段(即对于任何可能存在的相),室温时都是半导体性质。因此,无论超导相是Yb2.75C60还是Yb4-5C60,Yb掺杂的C60超导化合物在室温条件下是半导体。(究竟是什么相能发生超导转变,科学界还没有认识清楚,但Yb富勒烯中存在超导相已无疑义。)同时,在C60薄膜上掺杂过量的Yb时候,即形成Yb2.75C60相后继续掺杂Yb会形成不同于Yb2.75C60的相,而且其中的LUMO+1也被部分填充。对于这些新的相的详细信息尚需要别的实验方法进一步的研究确定。 利用同步辐射光电子谱测量结果,我们定量分析了Yb 4f电子对实验谱线的贡献,从而得到精确的价带电子态密度分布。在研究过程中还发现,在Yb2.75C60中,HOMO和HOMO-1的光电离截面振荡周期与纯C60中的情况相同,但振荡幅度明显小于后者。这些结果说明,对于稀土富勒烯,须尽量选择能量在30 eV以下光子以得到对价带结构的初步认识(精确的认识还需要类似本文的拟合工作)。同时,在Yb2.75C60中,观察到的HOMO和HOMO-1的光电离截面振荡现象,对深入理解C60及其化合物的光电离截面振荡现象有一定的参考意义。 本文第三、第四章的工作文献中已有一些报道。我们的特色是研究得更详细,发现了一些新现象,消除了文献中一些矛盾的结果。第五、第六两章的研究内容和结论为首次报道。


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