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液相基底表面磁性薄膜的形成机理和物理特性研究

叶全林  
【摘要】: 基底性质对金属薄膜的微观结构及其物理特性有着重要的影响。自从二十世纪九十年代发现液相材料可用作薄膜生长的基底以来,人们已经对沉积在液相基底表面的非磁性金属薄膜的成膜机理、微观结构和物理特性等进行了系统地研究。与固相基底表面的薄膜情况相比,生长在液相基底表面的薄膜与基底之间的切向相互作用非常微弱,而且它们之间不存在晶格失配等问题,因此,此类具有近似自由支撑边界条件的薄膜系统可呈现特征的微观结构和奇异的物理性能。 本论文采用热蒸发沉积方法在液相基底(硅油)表面制备成功一种具有近似自由支撑边界条件的新型磁性铁薄膜系统,并研究了其成膜机理、内应力分布以及低温磁特性。 实验发现:此类铁薄膜的生长机制与沉积在液相基底表面的非磁性金属薄膜的情况类似,即近似服从二阶段生长模型。沉积铁原子先成核并凝聚成准圆形原子团簇;然后经过无规扩散和旋转,原子团簇逐渐凝聚成分枝状凝聚体,它们的生长和相互连接最终形成致密的连续铁薄膜。在固定基底温度的条件下,当沉积速率较小时,可制得近似透明的连续铁薄膜;当沉积速率较大时,制得的连续铁薄膜呈现金属色泽。 在透明的连续铁薄膜中,我们首次观察到一种接近宏观尺度且具有准周期特征的带状有序结构,它们是由许多相邻且相互平行的矩形畴块相互拼接而成,相邻畴块的宽度w不尽相同,但它们的长度L基本一致。实验发现,此类带状有序结构是在样品制备完毕后且取出真空室之前形成的。随着样品在真空中放置时间Δt的增长,带状有序结构从样品的边缘往中间逐渐延伸和生长。 实验证明:上述带状有序结构的形成与铁原子之间的磁性相互作用无关,而是此类近似自由支撑薄膜系统内应力释放引起的局部物质自发凝聚所致。由于液相基底的热膨胀系数远大于金属薄膜的热膨胀系数,在样品制备完毕后的冷却过程中,铁薄膜中会存在较大的内应力。当局部区域的内应力超过了一定的临界值时,薄膜便会在此区域破裂成多个薄膜板块:由于铁薄膜与液体表面间的切向相互作用非常小,破裂后的薄膜板块为了释放内应力可以在液体表面作自由移动;在该过程中,薄膜板块间的相互碰撞、挤压并穿插叠加,最终形成了具有准周期特征的带状有序结构。 经典的薄板弯曲理论模型和已有的实验现象都表明:沉积在液相基底表面的透明铁薄膜中同时存在不同振幅和频率的一系列正弦型(或余弦型)内应力分布,它们的相互叠加,形成了具有特征频谱的畴块型内应力场,而该内应力场的逐渐释放最终导致了带状有序结构的形成。频谱分析得到了频谱指数β=2.07±0.06,它是表征此类透明铁薄膜中带状有序结构的特征指数。 在另一类连续铁薄膜,即金属色铁薄膜中,我们没有观察到类似的带状有序结构。X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)的测量结果显示:此类金属色铁薄膜呈现多晶结构,晶粒的平均尺寸为6—10 nm。同时,原子力显微镜(AFM)的表面分析结果显示,当薄膜厚度较薄时,样品的表面粗糙起伏程度可与其薄膜厚度相比拟。 此类金属色铁薄膜的矫顽力随温度的变化行为Hc(T),在临界温度Tcrit=10—15 K附近,有一明显的极大值峰,且在一定的薄膜厚度范围内,薄膜越薄,此峰值越大。研究结果表明:TTcrit时的矫顽力行为主要是由铁薄膜中颗粒(或晶粒)尺寸的不均匀分布引起的粒子磁矩非一致阻塞过程所致;而TTcrit时的奇异矫顽力行为与铁薄膜样品中的无序自旋在低温时出现类自旋玻璃态密切相关。 进一步的实验结果表明,随着温度的降低,粒子间的磁相互作用和表面磁各向异性间的竞争可能导致薄膜中的无序自旋进入类自旋玻璃态。对于金属色铁薄膜,此类无序自旋可能存在于其晶粒表面、晶界处及其表面氧化层中。在我们的实验中,此类无序自旋的冻结转变温度为Tf=30—50 K。低温冻结自旋与可翻转自旋间的交换耦合,引起了明显的交换偏置现象,且交换偏置随温度的变化关系HE(T)在临界温度Tcrit=4 K附近也出现了极大值。此外,低温类自旋玻璃态也严重影响了初始磁化曲线和热剩磁效应。 本文各章节内容安排如下: 第一章:综述了固相基底表面薄膜的成膜机理、内应力及磁性薄膜(或材料)的研究现状:详细介绍了液相基底表面非磁性金属薄膜的成膜机理、微观结构和物理特性等方面的研究进展。 第二章:系统研究了液相基底表面新型磁性铁薄膜的成膜机理。 第三章:研究了透明铁薄膜中的带状有序结构及其形成机理,从而揭示了此类铁薄膜中的内应力分布规律。 第四章:详细研究了金属色铁薄膜的特征微观结构及奇异的低温磁特性。


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