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树枝状大分子的合成、自组装及其原位改性PMMA

徐建明  
【摘要】:本论文通过发散法合成了一系列酰胺类树枝状大分子,并采用核磁氢谱(1H-NMR)和质谱(MS)表征其结构。研究了这一系列树枝状大分子在不同溶剂中自组装的性能。最后研究了树枝状大分子原位改性聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)的性能。 一、树枝状大分子的合成: 1.以十二烷二元胺和(S)- 2,6-二叔丁氧基羰基氨基己酸为原料,乙酸乙酯为溶剂,通过酰胺化反应合成了端基为氨基甲酸盐的第一代树枝状大分子(G_1-C_(12)-G_1)。 2.以第一代树枝状大分子G_1-C_(12)-G_1和(S)- 2,6-二叔丁氧基羰基氨基己酸为原料,乙酸乙酯为溶剂,通过酰胺化反应合成了端基为氨基甲酸盐的第二代树枝状大分子(G_2-C_(12)-G_2)。 3.以第一代树枝状大分子G_1-C_(12)-G_1和3,5-二(2-丙烯-1-氧基)苯甲酸为原料,乙酸乙酯为溶剂,通过酰胺化反应合成了端基含有双键和酰胺键的树枝状大分子(gelator-1)。 二、树枝状大分子的自组装性能研究: 通过管反演法研究了G_1-C_(12)-G_1、G_2-C_(12)-G_2和gelator-1作为凝胶因子在甲基丙烯酸甲酯(MMA)、甲苯、二甲苯、苯乙烯等四种溶剂中通过氢键自组装的行为。结果表明gelator-1和G_2-C_(12)-G_2具有高的凝胶-溶胶温度(Tgel),且具有较低的临界凝胶因子含量;而G_1-C_(12)-G_1的Tgel比较低,且临界凝胶因子含量比较高。通过扫描电子显微镜(SEM)观察干凝胶的表面形貌,结果表明凝胶因子和溶剂是影响干凝胶网络尺寸、形貌的关键因素。 三、树枝状大分子原位改性PMMA 采用G_2-C_(12)-G_2和gelator-1等两种树枝状大分子原位改性PMMA,通过凝胶渗透色谱(GPC)测定PMMA复合材料的分子量(Mn)及分子量分布宽度指数(Mw/Mn),结果表明加入树枝状大分子不会影响PMMA的聚合度和分子量分布宽度指数。通过动态力学性能测试改性PMMA的力学性能,结果表明与纯PMMA相比,改性PMMA的模量、玻璃化转变温度(Tg)和韧性都有所提高。最后通过分光光度计测定改性PMMA的透光性能,结果表明改性PMMA与纯PMMA的透光率基本相同。


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