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Ti(Ⅳ)催化臭氧化降解有机物的效能及动力学特性

赵书琴  
【摘要】:本文首先综述了臭氧的物理化学性质和臭氧氧化技术在水处理方面的应用,重点探讨了近年来研究较热的O_3/H_2O_2和金属催化臭氧化技术。基于O_3/H_2O_2的研究现状和不足,对Ti(Ⅳ)催化O_3/H_2O_2体系的影响因素、去除效果及降解机理进行了系统研究。 首先,以乙酸为目标有机物,建立了Ti(Ⅳ)催化O_3/H_2O_2体系的动力学模型。结果表明,乙酸的降解情况很好地吻合了建立的动力学模型。由此模型得到了臭氧与Ti_2O_5~(2+)的动力学常数(1.40×10~3L/(mol·sec)),结果很好地吻合了臭氧衰减得到的动力学常数(1.10×10~3L/(mol·sec))。另外,研究了此过程中的三个重要影响因素:Ti(Ⅳ)浓度CTi(IV),溶解臭氧浓度CO_3,初始H_2O_2浓度C0H_2O_2。在一定Ti(Ⅳ)浓度范围内,可以通过增加Ti(Ⅳ)浓度来提高降解效果。体系存在着合适的溶解臭氧浓度和H_2O_2浓度。适量的H_2O_2可以保证Ti_2O_5~(2+)的浓度,进而有效引发臭氧产生羟基自由基;但过高的H_2O_2会猝灭羟基自由基,反而降低了降解效果。 其次,研究了酸性条件下Ti(Ⅳ)催化臭氧化降解水中苯乙酮效率的影响。在pH为2.8的条件下,加入Ti(Ⅳ)能明显提高O_3降解苯乙酮的效率,20min后Ti(Ⅳ)催化臭氧化对苯乙酮的去除率达到了94.0%,而单独臭氧化的去除率仅为28.0%。利用相对法计算表明。Ti(Ⅳ)催化臭氧化苯乙酮的反应分为两段,其第一阶段反应的kobs,1=9.52×10~(-4)s~(-1),Rct=6.57×10~(-10);第二阶段的kobs,2=3.82×10~(-3)s~(-1)、Rct=57.87×10~(-10)。第二阶段Ti(Ⅳ)催化臭氧化体系能有效地产生更多的羟基自由基,这可能与苯乙酮臭氧化降解过程中有双氧水形成有关。 最后,在酸性条件下,用Ti(Ⅳ)催化臭氧化体系对实验室模拟的苯乙酮、硝基苯废水和实际垃圾渗滤液进行降解。结果表明,Ti(Ⅳ)的加入均可提高废水的CODcr去除率。Ti(Ⅳ)催化臭氧化处理后的水样UV_(254)明显降低,BOD5/CODcr提升明显,废水的可生化性得到了有效的改善。同时研究了不同pH值条件下,Ti(Ⅳ)催化臭氧化体系的处理效果。结果表明,在酸性和中性条件下,Ti(Ⅳ)/O_3体系比单独臭氧化的降解效果均有提升作用,只是在酸性条件下,提升作用更为明显。以上实验结果说明Ti(Ⅳ)催化臭氧化体系比单独臭氧化更有效且更经济。


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