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甘蔗渣催化裂解选择性制备生物质平台化合物的研究

黄鹏  
【摘要】:随着化石能源日益枯竭,生物质作为唯一能够实现碳资源循环的可再生物质获得了广大研究者的亲睐。而生物质催化裂解选择性制备模型化合物技术能够快速实现生物质资源化,因此被广泛关注。该技术首先通过生物质催化裂解制备模型化合物,然后将模型化合物进行耦合或缩合反应,获取目标碳链长度的化合物后,再进一步进行加氢脱氧,最终得到合格的燃料油。该工艺的关键是利用生物质催化裂解选择性制备模型化合物。因此,本论文主要针对化学品的选择性制备进行了较深入地研究(主要针对糠醛、2,3-二氢苯并呋喃和芳香族化合物),得出了以下结论:1在Lewis酸离子液体预处理-催化一体化作用下,甘蔗渣裂解油中糠醛和2,3-二氢苯并呋喃的选择性得到了明显地提高。其中,Lewis酸离子液体中金属盐不同,其酸强度也不相同,对糠醛和2,3-二氢苯并呋喃的选择性表现出明显的差异。具体地,当Lewis酸强度达到一定值时,能够有效地提高生物质油中糠醛的选择性;相反,在弱酸性催化条件下,则能够有效地提高生物质油中2,3-二氢苯并呋喃的选择性。在实验范围内,当[BMIM]Cl/ZnCl_2用量为2 mmol,ZnCl_2在Lewis酸离子液体[Bmim]Cl/ZnCl_2中的摩尔配比为0.67时,糠醛的选择性最高,可达23.92 wt%,而2,3-二氢苯并呋喃的选择性仅为2.35 wt%;当ZnCl_2在Lewis酸离子液体[Bmim]Cl/ZnCl_2中的摩尔配比为0.55时,2,3-二氢苯并呋喃的选择性达到了15.38 wt%,而糠醛的选择性仅为4.12 wt%。2经过Br?nst-Lewis双酸型离子液体的预处理作用,生物质裂解油中糠醛的选择性显著提高,同时还降低了生物质的裂解温度。本文考察了四种不同的双酸型离子液体,其中,当[HO_3S-(CH_2)_4-MIM]Cl与ZnCl_2的摩尔比为1:2,双酸型离子液体用量为0.3 mmol时,[HO_3S-(CH_2)_4-MIM]Cl/ZnCl_2催化裂解甘蔗渣制备糠醛的选择性达到29.04 wt%,同时甘蔗渣裂解温度也降到了235℃。3不同硅铝比的HZSM-5分子筛对芳香族选择性的差异较为明显。其中,HZSM-5(38)分子筛对芳香族化合物的催化效果最佳,对苯酚、甲基苯酚、邻苯二酚、2,3-二氢苯并呋喃和2,6-二甲氧基苯酚的选择性均较高。此外,Pt的负载能够有效地提高芳香族化合物的选择性,不同方法制备的Pt/HZSM-5催化剂对芳香族化合物的选择性也有明显差异。一般地,离子交换法制备的Pt/HZSM-5催化剂的催化效果优于等体积浸渍法制备的催化剂。其中在Pt/HZSM-5(38)iex的作用下,七种芳香族化合物(苯酚、甲基苯酚、邻苯二酚、2,3-二氢苯并呋喃和2,6-二甲氧基苯酚等)的总选择性高达86.3 wt%,同时2,3-二氢苯并呋喃的选择性也达到了43.5 wt%。


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