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水相加氢钌炭催化剂的调控合成及稳定策略

刘晓艳  
【摘要】:通过钌炭纳米催化剂将乙酰丙酸催化转化成具有高附加值的γ-戊内酯是重要的课题之一。乙酰丙酸转化过程中会生成水,因此采用水做溶剂。然而在高温高压水热条件下,钌炭催化剂稳定性差。本文通过向炭载体引入杂原子氮、封装限域和镶嵌钌纳米粒子(Ru NPs)的方式,制备了高稳定的乙酰丙酸水相加氢钌炭催化剂,得到以下结果:(1)以氮掺杂多孔纳米炭球(N-CS)为载体制备了负载型Ru/N-CS催化剂。氮掺杂可提高Ru的分散度,炭化温度从400℃提高到850℃,石墨氮含量从3.2提高到22.4 mg·g~(-1),同时Ru NPs分散度也从29.8%提高到70.9%,Ru/N-CS-850套用4次后没有明显失活。催化剂稳定性增加,活性提高是由于载体的石墨氮和钌之间的相互作用强的原因。(2)将Ru NPs封装在多孔双壳层空心纳米炭球的夹层间制备了空间限域Ru-DSC催化剂。通过炭前体的选择调变了外壳炭层上的吡啶氮含量。催化剂外壳层的吡啶氮含量越高,催化剂活性越好。以壳聚糖为前体的Ru-DSC-CTS上外壳炭层中吡啶氮含量最高(29.2 mg·g~(-1)),在70℃,氢气压力为4 MPa条件下反应1 h后LA转化率99%,套用6次无明显失活。这是由于吡啶氮的存在使催化剂呈碱性,乙酰丙酸可在催化剂表面发生富集,加快反应速率。(3)将Ru NPs镶嵌在介孔炭骨架中制备了镶嵌型Ru-MC催化剂。镶嵌结构增强了Ru NPs和炭载体间作用力,提高了Ru NPs抗流失和烧结的能力。Ru-MC在70℃,氢气压力4 MPa下反应2 h后LA转化率99%,且套用6次无明显失活,在600℃热处理后Ru NPs不发生烧结。(4)Ru-DSC较高的电化学表面积保证了优异的析氢活性。Ru-DSC在1.0 M KOH电解液中电流密度分别为10和100 m A·cm~(-2)时的过电位和TOF值分别为73.5 m V和64.5 s~(-1),且循环扫描500圈后活性不下降。


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