收藏本站
收藏 | 手机打开
二维码
手机客户端打开本文

钌炭催化剂的调控合成及乙炔氢氯化性能研究

王小龙  
【摘要】:聚氯乙烯(PVC)是世界五大工程塑料之一,广泛应用于建材、电器、日常用具等各个领域。随着环保要求的提高,无汞催化剂的研发已成为PVC产业的卡脖子技术。论文通过对钌炭催化剂的负载量、制备方法、配体修饰和炭载体缺陷调控等四个方面进行了研究,关联了钌电子结构和乙炔氢氯化性能之间的构效关系,并对钌炭催化剂的寿命及失活机理进行了研究,主要得到以下结论:(1)关联了钌炭催化剂的钌负载量与乙炔氢氯化性能关系,在钌负载量0.01~0.2 wt.%范围内,乙炔转化率与钌负载量成线性增加关系,催化剂的失活速率随着负载量增加而增强,酸性也随RuCl_3负载量提高而增强。钌炭催化剂在乙炔氢氯化反应中的失活是由于三氯化钌的酸性引起的,而非金属的还原、流失和团聚。(2)采用浸渍沉淀法制备了RuCl_3-A/AC,和RuCl_3/AC相比,催化剂的稳定性得到明显提高。NH_3-TPD及热重表征证明RuCl_3-A/AC酸性降低,积碳得到抑制。催化剂的稳定性随着浸渍沉淀溶液的p H增高而提高。双氧水处理制备催化剂,也可降低催化剂酸性,羰基钌为前体制备的催化剂,催化剂性能提高。(3)通过配体配位策略对钌炭催化剂的电子结构进行了调控,其中以硫脲为配体制备的Ru-Thi/AC催化剂具有较高的TOF值和稳定性。研究表明同时钌离子与配体的协同作用可以提高乙炔氢氯化的反应性能,TOF值、表观活化能与钌离子的电子结合能呈线性关系。考察钌的价态对催化剂性能的影响,其中以三苯基膦氯化钌为前体制备的Ru~(2+)-P(Cl)/AC催化剂活性和稳定性最好。(4)考察炭载体的表面含氧官能团及缺陷对钌炭催化剂性能的影响。缺陷炭负载三氯化钌制备的RuCl_3/AC-D相比RuCl_3/AC,其稳定性和活性均有显著提高。通过用密度泛函理论计算和实验研究发现,缺陷炭与钌之间的相互作用增加钌的电子云密度,降低了氯乙烯的脱附能垒,乙炔聚合生成积碳反应的活化能提高,从而起到抑制积碳的作用。而载体表面含氧官能团与RuCl_3的相互作用增强了钌催化剂酸性,导致催化剂发生积碳而快速失活。


知网文化
【相似文献】
中国期刊全文数据库 前17条
1 王小艳;王小昌;李国栋;;乙炔氢氯化钌基催化剂的研究与进展[J];中国氯碱;2020年10期
2 乔贤亮;关庆鑫;李伟;;乙炔氢氯化反应中无汞催化剂的研究进展[J];中国科学:化学;2019年11期
3 王小龙;蓝国钧;程载哲;韩文锋;唐浩东;刘化章;李瑛;;采用配位稳定策略制备的炭负载钌催化剂乙炔氢氯化反应性能(英文)[J];Chinese Journal of Catalysis;2020年11期
4 叶红梅;;电感耦合等离子体发射光谱法测定钌炭催化剂中的钌[J];能源化工;2019年05期
5 孙杰;周岐雄;王吉德;高歌;赵永禄;王雅玲;郝涛;殷杰;;乙炔氢氯化无汞催化剂及其再生性能[J];现代化工;2014年07期
6 龚楚儒,李小林,杨洪春;1,4-丁炔二醇的合成及其催化剂[J];工业催化;1995年01期
7 新型;;山西煤化所燃料电池催化剂设计研究取得进展[J];化工新型材料;2019年11期
8 张湉;句梦娇;高海龙;张嘉俊;胡瑞珏;苏海全;;介孔催化剂用于合成气制低碳醇的研究进展[J];当代化工研究;2020年03期
9 本刊编辑部;;一种制备稀土顺丁橡胶的催化剂的制备方法[J];橡胶科技;2020年03期
10 付长亮;王利平;王少鹏;王宇飞;张峻炜;;钇掺杂钌催化剂的制备及其催化对硝基甲苯加氢制对甲基环己胺[J];精细石油化工;2020年02期
11 李纲;;新型孔雀石型1,4-丁炔二醇催化剂的开发[J];辽宁化工;2020年04期
12 孟凡亮;喻小伟;杜延伟;王元雷;王继松;冯前伟;杨用龙;;蜂窝式催化剂与平板式催化剂的运行现状分析[J];清洗世界;2020年04期
13 王燚飚;;低变催化剂运行末期对装置的影响[J];化工设计通讯;2020年03期
14 代武军;;乙烷驯化对银催化剂的性能影响研究[J];广东化工;2020年08期
15 訾雪;;规整催化剂数值模拟的研究进展[J];化工技术与开发;2020年04期
16 王鉴;吴霞;张健伟;;两种铬系催化剂的制备及催化乙烯聚合性能研究[J];精细化工中间体;2020年02期
17 王玉龙;;全密度聚乙烯干粉催化剂的控制及优化[J];中国仪器仪表;2020年06期
中国重要会议论文全文数据库 前20条
1 张斌;葛会宾;谷晓敏;梁浩杰;覃勇;;原子层沉积设计金属-氧化物多界面串联催化剂[A];中国化学会第30届学术年会摘要集-第十五分会:表界面结构调控与催化[C];2016年
2 ;助剂对催化剂活性影响的探究[A];中国职协2015年度优秀科研成果获奖论文集(中册)[C];2015年
3 徐辉;王光应;刘江峰;江厚兵;李林朝;;蜂窝式低温脱硝催化剂的煅烧温度对催化性能的影响[A];2016燃煤电厂超低排放形势下SCR脱硝系统运行管理及氨逃逸监测、空预器堵塞与低温省煤器改造技术交流研讨会论文集[C];2016年
4 徐辉;王光应;刘江峰;江厚兵;李林朝;;蜂窝式低温脱硝催化剂的煅烧温度对催化性能的影响[A];2016清洁高效燃煤发电技术交流研讨会论文集[C];2016年
5 刘荣;叶飞;管昊;贡湘君;;立方相纳米氧化锆基催化剂脱硝机理研究[A];第十八届全国高技术陶瓷学术年会摘要集[C];2014年
6 谈文芳;刘志坚;殷喜平;;发展催化剂不催生环境污染[A];第十六届全国分子筛大会论文集[C];2011年
7 潘兆德;王宏悦;蔡亮;胡文培;刘坤;;高活性耐硫变换催化剂的研制[A];第六届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2009年
8 那丽华;曹丽辉;张春雨;蔡洪光;张学全;;新型钒系催化剂催化乙烯—丙烯共聚合研究[A];2009年全国高分子学术论文报告会论文摘要集(上册)[C];2009年
9 李和兴;李辉;霍宇凝;朱建;;催化剂微观结构调控及构效关系研究[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
10 陈诵英;杨迎超;;结构催化剂的发展和应用[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年
11 贾志轩;朱志华;袁明法;赫崇衡;于筛成;;镍钴基耐高温催化剂的研究[A];中国化工学会2008年石油化工学术年会暨北京化工研究院建院50周年学术报告会论文集[C];2008年
12 于振兴;付红英;郑伟;张晓丽;吴虹;张宇航;范雪蕾;徐文龙;张平;;稀土金属在低碳烷烃芳构化催化剂上的研究[A];第七届中国功能材料及其应用学术会议论文集(第3分册)[C];2010年
13 陈磊;翁端;司知蠢;吴晓东;;高性能CeO_2-WO_3-TiO_2催化剂的制备及脱硝性能研究[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
14 李振国;马杰;刘双喜;杨春清;张旺;;过渡金属对V_2O_5/WO_3-TiO_2 SCR催化剂催化性能的影响[A];第十八届全国稀土催化学术会议论文集[C];2011年
15 张贺新;董博;胡庆娟;张春雨;白晨曦;张学全;;高效制备超高分子量聚乙烯用钛系催化剂的研究[A];2013年全国高分子学术论文报告会论文摘要集——主题A:高分子合成[C];2013年
16 周红军;潘兆德;刘晨光;;器外预硫化技术在钴钼系耐硫变换催化剂中的应用[A];全国化肥工业技术交流会论文资料集[C];2004年
17 孟辉;沈培康;;氧在碳化钨增强的铂碳催化剂上还原(英文)[A];第十三次全国电化学会议论文摘要集(上集)[C];2005年
18 刘亚纯;贾丽涛;石利红;陈建刚;房克功;孙予罕;;费托合成钴催化剂的研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
19 徐人威;刘东兵;王世波;毛炳权;;球形氯化镁负载非茂催化剂催化乙烯聚合研究[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年
20 王丽丽;贾美林;照日格图;郝向英;;以分子筛为载体的纳米金催化剂的性能研究[A];第五届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2007年
中国博士学位论文全文数据库 前20条
1 王小龙;钌炭催化剂的调控合成及乙炔氢氯化性能研究[D];浙江工业大学;2020年
2 黄健;费托合成高性能钴基催化剂的研究[D];华东理工大学;2017年
3 周子健;锰基低温催化剂氧化烟气中单质汞的机理研究[D];华中科技大学;2017年
4 王轶;单组分负载化苯氧亚胺催化剂的原位制备和乙烯聚合研究[D];浙江大学;2016年
5 周双;铜基和锌基二甲醚水蒸气重整制氢催化剂[D];天津大学;2016年
6 戴宇;锰基催化剂上含氯挥发性有机化合物的催化燃烧[D];华东理工大学;2012年
7 李俊峰;氧化铈基催化剂的制备及催化氧化性能的研究[D];华东理工大学;2012年
8 张舒乐;V_2O_5-WO_3/TiO_2及其F掺杂催化剂的制备、脱硝特性与应用研究[D];南京理工大学;2013年
9 郭志军;燃料电池用碳气凝胶载铂基催化剂的制备与表征[D];北京交通大学;2011年
10 田鹏飞;钯基催化剂用于过氧化氢直接合成的活性位探究[D];华东理工大学;2017年
11 杨兵;绿色高效循环催化剂的环境友好制备与应用[D];山东师范大学;2016年
12 杨建;多巴胺掺杂的多元碳基催化剂设计与氧还原性能研究[D];河南大学;2016年
13 李文泽;碳一化学品转化反应及催化剂的研究[D];东北大学;2011年
14 欧阳李科;氢氧直接合成过氧化氢钯基催化剂构—效关系研究[D];华东理工大学;2015年
15 黄一波;含氟硫脲有机催化剂的制备及应用[D];南京理工大学;2012年
16 牛晓巍;柴油车尾气四效催化剂的制备与表征[D];吉林大学;2010年
17 吴自力;负载型氮化钼催化剂上简单的分子吸附和活化的红外光谱研究[D];中国科学院大连化学物理研究所;2001年
18 宁剑波;钌催化剂上苯选择加氢合成环己烯的研究[D];中国科学院研究生院(大连化学物理研究所);2007年
19 刘晓艳;水相加氢钌炭催化剂的调控合成及稳定策略[D];浙江工业大学;2020年
20 张立波;燃料电池铂基催化剂的制备与阴极氧还原性能的研究[D];北京化工大学;2020年
中国硕士学位论文全文数据库 前20条
1 支林轩;乙炔氢氯化低汞催化剂的稳定性评估方法及制备工艺研究[D];浙江工业大学;2015年
2 杨炎泽;乙炔法合成氯乙烯新型催化剂的制备[D];武汉工程大学;2015年
3 张绪立;乙炔氢氯化无汞催化剂的研究[D];天津大学;2014年
4 张磊;硫掺杂铈基催化剂的制备及其脱硝性能的研究[D];南京理工大学;2017年
5 石文娟;碳负载镍金属催化剂的制备及乙醇氧化性能研究[D];天津工业大学;2017年
6 杨戊戌;铈系催化剂的制备及其催化臭氧化性能研究[D];中国矿业大学;2016年
7 刘尚;流化床异丁烷脱氢催化剂及工艺研究[D];烟台大学;2016年
8 洪国泰;乙炔氢氯化金催化剂开发及应用研究[D];浙江大学;2016年
9 胡亮华;费—托合成钴基催化剂的研究[D];浙江工业大学;2011年
10 刘勇;钴基催化剂对费托合成产物分布调控的研究[D];北京化工大学;2015年
11 李士伟;水蒸汽法再生乙炔氢氯化铋基无汞催化剂的研究[D];新疆大学;2015年
12 李瑞达;负载型磷化钨催化剂的制备、表征和加氢精制性能[D];东北石油大学;2015年
13 阚泉生;合成气合成异丁醇催化剂的制备与工艺研究[D];西安工程大学;2015年
14 章轼辙;以氧化锰为活性组分的脱硝催化剂的研究[D];重庆大学;2014年
15 王杰祥;锰基氧化物脱硝催化剂的制备及性能研究[D];昆明理工大学;2014年
16 杨金玲;Co-Mo-K/Al_2O_3-MgO-n催化剂上的水煤气变换反应研究[D];大连理工大学;2014年
17 张绍轩;低钒及非钒脱硝催化剂的研究[D];北京化工大学;2013年
18 陈春晓;添加剂对VO_x-WO_x/TiO_2催化剂催化燃烧氯苯性能影响的研究[D];武汉工程大学;2012年
19 郭明奇;钴基多相催化剂催化环己酮氧化制备ε-己内酯的研究[D];湖南大学;2012年
20 殷玉圣;丁醛气相加氢制丁醇催化剂的研究[D];华东理工大学;2012年
中国重要报纸全文数据库 前20条
1 记者 阮越才;夜市,文创园的催化剂?[N];绍兴日报;2020年
2 刘伟;新型催化剂为燃煤“减负”[N];中国科学报;2013年
3 本报记者 刘芳芳;新型催化剂让硫黄装置清洁开车[N];中国石化报;2019年
4 本报记者 王巧然 通讯员 徐岩;炼化催化剂国产化亟待提速[N];中国石油报;2019年
5 本报记者 陈茴茴;好课题既是“黏合剂”也是“催化剂”[N];音乐周报;2020年
6 施灵芝 陈平轩;“三条规矩”保供催化剂[N];中国石化报;2019年
7 赵熙熙;廉价催化剂实现“光合作用”[N];中国科学报;2017年
8 健康时报记者 董颖钰 实习记者 孔天骄;人工增雪催化剂不影响健康[N];健康时报;2019年
9 记者 江耘 实习生 洪恒飞 通讯员 柯溢能;新型催化剂可将制氢成本降低80%[N];科技日报;2019年
10 记者 王静;光敏蛋白催化剂让二氧化碳具还原能力[N];中国科学报;2018年
11 木禾;志愿服务是推进创文最好的催化剂[N];梅州日报;2019年
12 本报记者 李欣忆;让主题教育成为企业发展的“催化剂”[N];四川日报;2019年
13 记者 张智;志愿服务做创文攻坚最好的“催化剂”[N];滨海时报;2019年
14 记者 陈姝;5G将成智慧城市催化剂[N];深圳商报;2019年
15 记者 丁瑜;打造世界一流的催化剂公司[N];岳阳日报;2019年
16 本报记者 张心怡;5G是推动智能化各要素发展的催化剂[N];中国电子报;2019年
17 曹西京 高超;把催化剂销往20余个国家和地区[N];中国石化报;2018年
18 汪东旭;莫让“礼尚往来”成腐败“催化剂”[N];重庆日报;2018年
19 本报首席记者 徐蒙;改革破冰为上化院添加“催化剂”[N];解放日报;2018年
20 罗晔;韩国开发新型铜基高效转化催化剂[N];中国有色金属报;2018年
 快捷付款方式  订购知网充值卡  订购热线  帮助中心
  • 400-819-9993
  • 010-62982499
  • 010-62783978