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硼、氮共掺杂介孔碳电解产生臭氧的性能研究

张悄悄  
【摘要】:臭氧作为一种常用环保型强氧化剂,在水处理、工业、食品和医疗等行业都有广泛应用。目前国内外产生臭氧主要采用电晕放电法,为了克服该方法的不足,近年来众多科研工作者们致力于研究发展电解法产生臭氧并取得了一定进展。有研究报道非金属催化剂硼掺杂金刚石(BDD)具有良好的电催化产生臭氧(EOP)性能,但金刚石价格非常昂贵,无法在工业上大规模应用。基于此,本工作目标是寻找廉价碳材料来替代硼掺杂金刚石,制备出高效且廉价的电极材料用于电催化产生臭氧。本文利用密度泛函理论(DFT)对电催化产生臭氧过程中重要反应物种(H_2O、O_2和O_3)在不同杂原子掺杂碳材料上的吸附能进行考察。对H_2O和O_2吸附能大的催化剂有利于H_2O分子分解,以及O_2吸附进一步合成O_3。对O_3吸附能小的催化剂有利于O_3扩散和减少O_3分解。计算结果发现B、N共掺杂高含量吡咯型N的缺陷介孔碳(D-BNC)对H_2O、O_2和O_3的吸附能分别为-1.2 e V、-1.7 e V和-2.0 e V,最符合上述对反应物种吸附能要求,具有电催化产生臭氧潜力。根据理论预测指导,成功地合成D-BNC及其他一系列杂原子掺杂碳材料。通过TEM、BET和EPR等结构表征手段证明D-BNC表面含有丰富介孔结构和缺陷;通过XPS、元素分析(EA)和ICP-OES等表征手段证明D-BNC中成功掺杂B和N;最后对产生的液相和气相臭氧浓度进行检测分析。在3.0 V vs.RHE电压下,D-BNC产生的液相臭氧浓度为3.54 mg L~(-1)。在电流密度25.00 m A cm~(-1)下运行40分钟时,D-BNC产生的气相臭氧浓度为600 ppb左右。结果证明D-BNC的EOP性能是包括β-Pb O_2在内所有对比催化剂中相对较好的,实验结果与理论预测一致。为解释D-BNC性能优良原因,使用DFT计算进一步研究EOP过程反应机理。计算结果表明EOP过程关键在于O_2和O_3的形成过程。在D-BNC材料上,两个~*O中间体可以吸附在B原子顶部、C原子和吡咯N原子桥位上,形成~*O_2分子;B原子及其邻近C原子分别为~*O_2和~*O提供一个吸附位,形成O_3分子;此外,缺陷在EOP不同阶段发挥着不同作用。D-BNC的EOP高活性可归因于吡咯N、B、邻近B的C以及结构中缺陷所产生的协同效应。此外,在B和相邻C原子之间形成并与O_3连接的五元环状结构降低活化能(0.41 e V),促进了EOP过程。这项工作为开发用于EOP的廉价无金属碳基电催化剂提供了新参考。


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