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UV-LED/NaClO高级氧化工艺对典型PPCPs类污染物的降解

李博强  
【摘要】:作为一种典型的药品和个人护理品(pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)类污染物,对乙酰氨基酚(acetaminophen,AAP)对人体和水生生物具有潜在的健康和生态风险。传统的水处理工艺难以有效去除AAP,且在其去除过程中会生成毒性更大的次生污染物。本课题采用新型紫外发光源UV-LED和NaClO的联合工艺(UV-LED/NaClO)对水中AAP的去除进行了研究。从反应动力学,水质因素对AAP去除的影响,降解机理和毒性评估这四个方面系统的探讨了UV-LED/NaClO工艺降解AAP的过程,研究表明:与单独UV-LED辐射和NaClO氧化法相比,UV-LED/NaClO工艺显著提高了AAP的去除速率。波长为278 nm的紫外发光源去除效果优于308 nm和365nm,并且具有更低的成本消耗(Cost/O_(total))。NaClO浓度增加会促进AAP的降解,但过量NaClO对AAP降解具有抑制作用。对比四种不同的基于UV-LED的高级氧化工艺(UV-LED/NaClO、UV-LED/PS、UV-LED/H_2O_2和UV-LED/NH_2Cl)对AAP的降解,UV-LED/NaClO工艺具有更好的降解效果。自由基猝灭实验表明UV-LED/NaClO体系中羟基自由基(HO×)和氯自由基(RCS)参与了AAP的去除。HO×和AAP的二级反应速率常数为8.87′10~9M~(-1)s~(-1),UV-LED辐射、HO×、NaClO和RCS的氧化作用对AAP去除的相对贡献率分别为0.66%、4.23%、33.78%和61.33%。UV-LED/NaClO工艺降解AAP的拟一级动力学常数(k_(obs))随p H值(3.0-11.0)的增加先增大后减小,中性条件对AAP的去除最佳;HCO_3~-和NO_3~-的存在对AAP的去除有促进作用;溶液中腐殖酸(HA)对AAP的去除有抑制作用;相对于自来水和实际水体,AAP在超纯水中具有更快的降解速率。利用LC/MS和GC/MS对UV-LED/NaClO工艺降解AAP的产物进行鉴定并提出了可能的降解途径,主要的中间产物有1,4-苯醌、对苯酚、1,2,4-三羟基苯和2-羟基-4-(N-乙酰基)-氨基苯酚等,降解途径主要是HO×、NaClO和RCS的取代、加成和氧化作用。急性毒性试验的结果表明随着反应时间的增加反应液急性毒性由开始的25%增加至32%最后降到18%,中间产物1,4-苯醌和对苯酚的浓度在反应过程中先增加后降低,与急毒性变化具有类似的变化趋势。ECOSAR软件评估了AAP及其降解产物对水生生物的急性毒性和慢性毒性,结果表明中间产物的毒性高于AAP本身,但最终产物的毒性显著低于AAP。


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