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活性碳纤维负载铁酞菁的制备及催化降解酚类化合物性能

郭桥生  
【摘要】: 有机污染物中的酚类属于原生质高毒性污染物,长期接触会给人和动植物带来极大伤害,甚至可导致急性中毒而危及生命,对生殖系统的影响也较大,且进入环境后持久滞留,难以消除和降解,因而,对含酚类废水的治理引起了人们的广泛重视。传统的对含酚类废水处理技术一般包括物理化学法、化学处理法和生物处理法,而尤以化学处理法中的高级氧化技术研究应用为最多。生物处理法由于其固有的处理周期长、处理效率低且微生物易中毒而失活等缺陷而受到限制;物理化学法虽然能较快的处理含酚类废水,但只是将污染物进行了转移和富集而不能降解去除,而且需对吸附剂等进行再生,不但会造成吸附剂吸附能力的下降,还可能会引入二次污染;高级氧化技术能很好的降解处理废水,尤其是催化氧化法,但传统的均相催化体系不利于催化剂的回收和重复使用,因而我们采用非均相催化反应体系以实现催化剂的重复使用。 本文将吸附法和高级氧化技术有机结合,不但可以充分利用两者的优点,而且所制备的催化剂可重复使用,有效防止了载体再生以及小分子酞菁在处理有机污染物时带来的二次污染等问题。我们选择活性高的四磺酸基铁酞菁(FePcS)为催化剂,吸附性好且化学稳定性高的活性碳纤维(ACF)作为催化剂的载体,制备得到活性碳纤维负载铁酞菁催化剂(ACF- FePcS),与环境友好的双氧水一起构成了新型高效的催化氧化体系,研究了该体系对4-硝基苯酚(4-NP)的催化降解性能,并考察了影响催化性能的各种因素,最后对其催化氧化其他酚类化合物的性能进行了探讨,具体研究内容及结论如下: 1.通过固相苯酐-尿素法合成了四磺酸基铁酞菁(FePcS),并用UV-vis和FMS进行了表征;用乙二胺对酸处理的ACF(ACF-T)进行改性,制得了ACF-E,并用ATR-FTIR对其进行了表征,之后将FePcS负载到ACF-E上,制得了活性碳纤维负载铁酞菁催化剂(ACF-FePcS),用UV-vis DR和XPS对其进行了表征;原子吸收光谱法测得ACF-FePcS上FePcS负载量为6.19×10~(-6)mol/g,相对负载量为0.55%。 2. UV-vis漫反射结果表明FePcS通过化学键负载到了ACF-E上;XPS结果表明,乙二胺通过酰胺键负载到了ACF-T上,FePcS通过磺酰胺键负载到了ACF-E上,将FePcS负载到ACF上后仍能保持其共轭大环结构。 3.用UPLC对催化过程中4-NP的浓度变化进行检测,表明ACF-FePcS/H_2O_2体系可有效去除4-NP,并且具有较好的原位再生能力。FePcS在水溶液中易分解,并且由于形成二聚体而失去活性配位中心,从而对4-NP无催化活性,由此可进一步说明,FePcS负载到ACF上不仅提高了FePcS的在水溶液中的催化活性,而且提高了其催化稳定性。 4.对ACF-FePcS/H_2O_2催化去除4-NP的影响因素研究表明,ACF-FePcS在较广的pH值范围和较宽的温度范围内均能有效去除4-NP;阴离子型表面活性剂的加入会阻碍ACF-FePcS对4-NP的吸附,从而阻碍催化降解的过程,由此可见,ACF-FePcS对4-NP的吸附作用会影响催化降解过程的进行;ACF-FePcS对4-NP的催化效率随NaCl浓度的增加而提高;添加羟基自由基捕获剂异丙醇后,催化降解过程明显被抑制,说明该催化过程符合羟基自由基机理。 5. ACF-FePcS在H_2O_2存在下能有效催化降解4-NP和4-PTBP,但对苯酚几乎没有催化活性,说明该催化剂具有一定的催化选择性,可针对性地用于含酚类废水的治理。


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