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碳纤维负载二氧化钛光催化复合材料的制备及其可见光催化活性

庞邦永  
【摘要】:二氧化钛(TiO_2)是宽禁带半导体化合物,只有在紫外光照射条件下才表现出光催化活性,且粉末状TiO_2在空气中易飞散、在水中易凝结、使用后不易回收等缺陷,严重的限制了其使用。因此,二氧化钛的负载化和可见光可催化是扩大光催化材料实用范围的关键所在。本论文以聚丙烯腈基碳纤维(CF)为载体,利用溶胶-凝胶工艺,通过浸渍涂覆技术制备碳纤维负载二氧化钛光催化复合材料,并通过各种离子掺杂方法,制备了碳纤维负载且具有可见光光催化活性的复合光催化剂,重点研究了掺杂离子对催化剂结构及可见光光催化活性的影响,并探索性地提出了在碳纤维负载二氧化钛光催化复合材料制备的热处理工序中,利用过热蒸汽替代常规的氮气,对材料进行热处理,以期提高材料的负载性能和可见光可催化活性。 以Ti(OC_4H_9)_4-C_2H_5OH-H_2O体系的全相图为理论依据,采用不同的溶胶体系及热处理温度、并在热处理工序中以过热蒸汽为热介质,制备了碳纤维负载二氧化钛光催化复合材料(TiO_2/CF),并对其结构与性能进行表征,结果表明:制备样品的TiO_2晶粒尺寸平均大小在73nm~100nm之间;对酸性橙Ⅱ的降解催化活性,明显优于在热处理工序中氮气为热介质制备的材料。 以稀土金属钆(Gd)元素掺杂改性TiO_2/CF材料,研究钆掺杂量及过热蒸汽热处理气氛对材料结构和催化性能的影响,结果发现:钆的低量掺杂能有效的提高材料的吸光能力,使材料表面吸附水或羟基的能力加强,其中W(Gd)/W(Ti)为0.75%时,Gd掺杂的碳纤维负载二氧化钛光催化复合材料(Gd- TiO_2/CF)的可见光光催化活性得到明显的提高,但其在紫外条件下的光催化活性反而下降。另外,与空气和氮气相比,在热处理工序中,以过热蒸汽为热介质更有利于提高材料的光催化活性, 在Gd、铁(Fe)共掺的基础上,通过对Gd、Fe、硫(S)共掺改性TiO_2/CF材料,对提高可见光光催化活性的研究,结果表明:钆、铁、硫混掺能发挥掺杂离子的协同作用,使光催化剂光响应范围发生更大程度的红移。相比于钆离子单掺杂,钆、铁共掺和钆、铁、硫混掺不仅扩大了材料的光激发范围,提高了可见光利用率,同时也赋予了材料表面更明显的微孔结构,使之在光催化反应过程中更有利于吸附目标降解物,从而提高可见光光催化活性,经2.5h对酸性酸性橙Ⅱ的降解率达70.63%。


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