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基于金属酞菁催化降解染料及检测过氧化氢的研究

鲍双玉  
【摘要】:合成染料广泛应用于纺织印染、造纸、食品和化妆品等行业中,其产生的大量染料废水对自然环境和生态平衡产生巨大的威胁,水生生物和人体会受到其很强的毒害作用。随着染料废水污染问题的日益严重,染料废水的排放前处理迫在眉睫。染料废水具有高COD、色度大、组成成分复杂、难降解物质多等特点,是降解过程中的难题。高级氧化技术(AOPs)具有处理效率高、能降解许多结构稳定、难生物降解污染物的优势,是目前处理染料废水最有效的方法之一。故本文中采用AOPs处理染料废水。但是高级氧化法处理染料废水需使用过量的H_2O_2氧化剂,残留的H_2O_2浓度一般是原染料浓度的几十倍甚至几百倍。大量残留的H_2O_2会继续污染水资源、破坏生态系统。因此建立对H_2O_2优良的检测手段,可有效避免染料废水在处理过程中H_2O_2浓度超标,指导高级氧化法处理过程中添加H_2O_2的量,提高H_2O_2的利用率。 金属酞菁是一个具有18个π电子的大π体系,其上电子云密度分布均匀,分子中的四个苯环很少变形,化学结构稳定,是一种典型的催化剂,在催化氧化有机物和电化学传感器等领域已有广泛研究。本文将钴酞菁负载至锦纶纤维上,得到锦纶纤维负载钴酞菁(F-CoTDTAPc)催化纤维,在H_2O_2作用下形成F-CoTDTAPc/H_2O_2体系,用其催化降解多种染料。其次本文还用钴酞菁修饰石墨电极,制得酞菁修饰电极(GE-poly-CoTAPc),结合电化学检测法具有速度快、灵敏度高等优点,用其检测H_2O_2的浓度。具体研究内容和结论如下: 1.论文考察了F-CoTDTAPc/H_2O_2体系对染料酸性红G(AR1)的催化降解效果。结果表明:反应240min后,F-CoTDTAPc/H_2O_2体系对AR1的去除率达91.7%,而仅F-CoTDTAPc纤维的吸附去除率仅为63%,表明钴酞菁对AR1具有较强的催化降解作用。此外,论文考察了催化纤维用量、H_2O_2用量、溶液pH、反应温度、外加无机盐对F-CoTDTAPc/H_2O_2体系催化降解AR1效果的影响。结果表明:当采用4g/L催化纤维、pH为2、H_2O_2的用量为染料浓度的100倍时染料的去除率达90%以上,催化效果最佳。F-CoTDTAPc/H_2O_2体系在碱性条件下也有催化活性。外加NaCl、乙醇、异丙醇都会抑制F-CoTDTAPc/H_2O_2体系对AR1的催化氧化。 2.本文还考察了F-CoTDTAPc/H_2O_2体系对弱酸性黑BR和直接桃红5B的催化降解效果,结果表明,在F-CoTDTAPc/H_2O_2体系中反应120min后,弱酸性黑BR的去除率达到92.62%;在F-CoTDTAPc/H_2O_2体系中反应180min后,直接桃红5B的去除率仅为65.49%。论文还进一步利用UPLC、GC/MS测试方法对AR1的降解产物进行分析,发现有苯甲酸、邻苯二甲酸、乳酸、乙二酸、丙二酸等小分子物质生成。因此,根据降解产物推断AR1的降解历程如下:首先在F-CoTDTAPc/H_2O_2体系的作用下,AR1分子中的偶氮键发生断裂生成苯胺和萘环衍生物;其次萘环化合物被氧化开环,生成苯甲酸、邻苯二甲酸等;最后苯的衍生物氧化降解成可生物降解的乳酸、乙二酸、丙二酸、顺丁烯二酸、丙烯酸等。 3.采用电沉积法将钴酞菁修饰于石墨电极的表面得到GE-poly-CoTAPc修饰电极,用该电极对不同浓度H_2O_2溶液进行循环伏安和计时安培分析,结果表明,H_2O_2在GE-poly-CoTAPc电极上比在裸GE电极上的峰电压Ep明显负移了0.12V,峰电流Ip增加了150.5μA,GE-poly-CoTAPc电极可用作过氧化氢的响应电极。工作电压为1V时,计时安培法分析得出Ip与H_2O_2的浓度在19.48μM~194.8μM浓度范围内呈线性关系,检测限为4.72μM。论文还进一步探讨了制备GE-poly-CoTAPc修饰电极时的最佳沉积工艺条件,结果表明当扫描速度50mV/s、扫描圈数为65圈时制备的GE-poly-CoTAPc电极催化活性最佳,电极的检测限为4.72μM。以同一支GE-poly-CoTAPc修饰电极在H_2O_2溶液中平行20次计时安培分析来考察GE-poly-CoTAPc的稳定性发现,电极的检测限仅下降了1.1%,表明电极具有优良的稳定性。


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