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氧化石墨烯膜的结构调控及其在水处理和生物杀菌领域的应用

代芳芳  
【摘要】:氧化石墨烯膜由于其独特的二维结构,单原子片层小而易于堆叠、在水中分散性强,制备过程工艺简单,价格低廉等一系列优势在各种水处理膜中脱颖而出。氧化石墨烯是石墨烯的一种衍生物,在基底表面和边缘分布着大量的含氧基团,如环氧基、羟基、羧基等。这些基团使氧化石墨烯在溶剂中具有良好的亲水性和溶解度。在水的净化和脱盐方面:被作为水净化基质膜广泛应用。然而在实际中应用时,氧化石墨烯膜的离子的截留率和水通量两者之间产生矛盾,如何解决这一矛盾成了大家研究的热点问题。在生物功能方面:与其他零维或一维纳米材料相比较,石墨烯具有抗菌活性。人们也对功能化石墨烯的抗菌活性进行了大量研究,但发现功能化石墨烯对抗菌活性的增强还不到石墨烯的两倍。所以开发一种新的抗菌材料或试剂来抵消细菌不断增加的耐药性,实现选择性、高效和环境友好的抗菌活性是一项迫切的需要和挑战。本论文在水的净化和脱盐方面:主要研制出了一种既具有超高渗透性能,又能保持对多价金属离子高截留率的纯氧化石墨烯膜。特别是,在保持99.9±0.1%的高截留率的同时渗透通量达到了前所未有的75±2L m~(-2) h~(-1)bar~(-1)。超高水渗透性主要归因于氧化石墨烯膜的较大层间距,这是由于在制备过程中缺乏干燥处理所致。此外,这种纯氧化石墨烯膜表现出了优异的稳定性和水净化性能。另外,我们发现Zn SO_4-控制的GO膜和Fe Cl_3-控制的GO膜有不同的截留性能,因为离子可以控制或固定GO膜的层间距,从而使被控制的离子潜在地排除了其他需要更大层间距的离子,或允许其他尺寸较小的水合离子通过。我们的研究结果揭示了氧化石墨烯膜在多价离子截留和离子筛分方面的优势。此外,我们还开发了一种通过简单的氨基水热法制备的还原氧化石墨烯膜(AH-r GO),它实现了超高的渗透性,同时保持了对多价金属离子的有效离子截留。厚度为~160nm的AH-r GO膜的水通量可达142.5L m~(-2) h~(-1) bar~(-1),离子截留率为91.6%。通过膜厚度调节离子截留率和渗透性之间的平衡,可使Fe Cl_3、Al Cl_3、Cr Cl_3、Cu SO_4、Zn SO_4和Pb(NO_3)_2的截留率达到99.9%,但仍具有较高的水渗透性。X射线衍射和X射线光电子能谱(XPS)实验表明,AH-r GO的水通道不仅具有r GO的特性-层间距较小、在水中的稳定性,而且还保持着像GO膜一样的另一个较大的水通道层间距,从而导致超高的水渗透性。因此,我们认为,我们的研究结果代表了向着多价金属离子的纯还原氧化石墨烯膜的超高水渗透性、有效截留和稳定性能迈出了重要的一步。在石墨烯的生物功能方面:我们通过还原氧化石墨烯对铜离子的吸附与富集,制备了一种还原氧化石墨烯铜复合材料(r GO-Cu),该还原氧化石墨烯铜复合材料(r GO-Cu)对革兰氏阴性大肠杆菌(E.coli)具有显著的选择性抗菌活性。通过还原氧化石墨烯对铜离子的吸附功能,使滤液中铜离子的浓度保持在极低的水平。更令人兴奋的是,由此产生的r GO-Cu复合材料的抗菌活性比单一的铜离子高出两个数量级。本工作所展示的铜离子功能化的还原氧化石墨烯,实现了显著的选择性抗菌活性,同时避免了环境危害,为高效选择性抗菌活性的设计提供了指导。考虑到可扩展性生产和通过离心或过滤去除还原氧化石墨烯的简单易行。铜离子功能化的还原氧化石墨烯所具有的抗菌活性,代表了在实现廉价、简便、高效和环保抗菌等实际应用方面得到更广阔的应用。


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