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改性Au/TS-1催化剂上丙烯直接环氧化反应研究

潘小荣  
【摘要】:Au/TS-1催化剂上氢气氧气共存下丙烯气相一步合成环氧丙烷是环境友好、能耗低的理想反应,具有重要的研究价值。但由于目前该催化体系上丙烯的转化率较低,还不能实现工业化。因此,如何提高Au/TS-1催化剂上丙烯的转化率是目前研究的重点。本论文中,我们采用沉积沉淀法制备了Au/TS-1催化剂,并对载体TS-1进行改性以及在制备催化剂过程中尝试添加助剂,考察了改性催化剂的丙烯直接气相环氧化的催化性能。结合X-射线粉末衍射分析(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)、红外漫反射(FT-IR)、透射电镜(TEM)等的表征结果,发现对Au/TS-1催化剂进行改性,可以显著提高丙烯环氧化的活性。具体研究结果如下: 1.掺杂Sn对Au/TS-1催化剂上丙烯气相直接环氧化性能的影响 TS-1采用传统的水热合成法合成,UV-Vis表征显示Ti已呈四面体配位形式进入分子筛骨架。在TS-1的制备过程中掺入Sn(Ⅳ),XRD和FT-IR均显示Sn掺杂进入TS-1骨架中。反应活性结果表明,Sn的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.6提高到2.5%,环氧丙烷的选择性由87上升到90%,活性的增加可能是由于Sn的掺入引起的配位效应(ligand effect). 2.掺杂In对Au/TS-1催化剂上丙烯直接气相环氧化性能的影响 纳米金负载于用硝酸铟溶液浸渍过的TS-1上,显著提高了催化剂上金的负载量和丙烯环氧化的催化活性。TEM图发现In改性后的催化剂上金粒子分散均匀,颗粒小。其中,0.57Au/0.4In-TS-1(100)催化剂(In/Ti摩尔比为0.4)上丙烯的稳态转化率为3.8%;PO的生成速率为56gpokgcat-1h-1,约是未经In改性的0.25Au/TS一1(100)催化剂上PO的生成速率32 gpokgcat-1h-1的1.8倍。催化活性的提高主要是由于金的捕获率提高了 3.添加助剂对Au/TS-1催化剂上丙烯直接气相环氧化性能的影响 尝试在金催化剂的制备过程中分别添加助剂:钼酸铵、硝酸铬、氯铱酸。其中Mo和Cr的添加使催化剂上丙烯环氧化活性下降,但是丙烯转化率稳定,未见失活现象;Ir的添加使催化剂活性有较大提高,并且催化剂稳定性好。我们相信,通过对制备条件的优化,有可能得到具有高活性和高稳定性的催化剂。


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