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硅酸锂材料高温捕集二氧化碳

黄雪芹  
【摘要】:近年来,温室效应加剧导致全球气候变暖的趋势日益严峻,CO2作为最主要的温室气体,减少、控制其排放量已受到全世界范围内的广泛关注。高温C02捕集技术可用于直接捕获烟道气中的高温C02与原位移除化工生产过程中产生的高温CO2来提高产物收率,研发高温C02捕集技术对于减少碳排放、减缓温室效应都有很重要的意义。Li4SiO4作为高温C02吸收剂,因其吸收容量高、吸收速率快、循环使用性能好的优点,展示了它良好的应用前景。本论文采用湿磨法和溶剂挥发诱导自组装法制备Li4SiO4材料,大幅度的提高了Li4SiO4材料的高温C02吸收速率和吸收量。具体工作如下:1)采用不同硅源、锂源以湿磨法经高温焙烧合成了纳米Li4SiO4材料。在热分析仪(TGA)上考察了制备的Li4SiO4材料的高温CO2吸收性能,发现以LiOH·H2O为Li源、TEOS为Si源,所制备材料的吸收性能最好。采用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)及透射电子显微镜(TEM)对得到的Li4SiO4材料的结构和形貌进行分析,并进一步探究了其在不同CO2分压下的吸收性能和其循环使用性能。实验结果表明,以LiOH·H2O为Li源、TEOS为Si源采用湿磨法制备了结晶度高、尺度均一的纯相Li4SiO4材料。湿磨法制备的Li4SiO4材料在550℃、0.25 bar下10 min可达到吸收平衡,其平衡吸收量为27.9 wt.%,经5次吸收-解吸实验后仍保持初始吸收性能,显示了良好的循环稳定性。随后将25%CO2-25%N2-50%He混合气通过Li4SiO4材料床层,发现在550℃下CO2能被高效捕集,在相对湿度为10%的水汽存在下,Li4SiO4捕集C02的性能没有明显下降。2)以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、CTAB+PAA (聚丙烯酸)、聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物(P123)为模板采用溶剂挥发诱导自组装法制备多孔硅酸锂材料。采用N2吸脱附、XRD、SEM对合成Li4SiO4材料进行表征;在TG上对Li4SiO4材料的C02吸收性能进行了研究。结果表明,以CTAB+PAA为模板剂可制得具有介观结构的Li4SiO4前驱体,经高温煅烧后,得到纳米Li4SiO4材料具有较高的平衡吸收量和较快的吸收-解吸速率。其中溶剂在60℃挥发诱导自组装所合成的样品在5 min内的吸收量可达22.5wt%,且在10 min内达到吸收平衡,平衡吸收量为28.8 wt%;且在600℃,N2气氛中Li4SiO4样品能完全再生。经5次吸收-解吸循环后,其CO2吸收性能没有明显改变,具有良好的循环稳定性。


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