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新型铜基纳米复合材料的合成及其在小分子传感中的应用

梅丽萍  
【摘要】:随着城市和工业的快速发展,环境受到的压力越来越大,环境污染也逐渐成为威胁人类生存的一大问题。纳米科技的出现,恰恰缓解了经济和社会发展对环境所造成的压力,显著减小了现有重型污染源对环境的破坏。纳米材料因其自身的纳米效应而具有独特的性质,是理想的用于环境分析检测的候选电极材料。因此,研究尺寸、形状均一,催化活性和稳定性高的纳米复合材料,以及将其构建成电化学传感器用于环境分析检测具有重大意义。本论文通过采用溶剂热法和湿化学法成功制备了四种不同形貌和组成的纳米复合材料,并将其用于构建四个新型的小分子传感器,同时深入探究了这些传感器的工作原理及检测性能,主要内容如下:(1)石墨烯负载的笼状钯铜纳米材料的合成及其在邻苯二酚检测中的应用研究以十六烷基三甲基氯化铵为表面活性剂,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为还原剂和溶剂,正丁胺为形貌调控剂,通过简单的一步溶剂热法合成了石墨烯负载的笼状钯铜合金纳米复合材料(RGO-PdCu NCs)。具有特殊空心笼状结构的RGO-PdCu NCs与石墨烯负载的单一组分Pd或Cu纳米材料相比具有更多的活性位点,可用作漆酶固定化材料构建新型酚类生物传感器用于快速地检测邻苯二酚。该传感器在邻苯二酚的检测研究中展现了高的催化性能,具有检测限低(1.5μM),重现性好及选择性高等特点。(2)氧化亚铜纳米簇/石墨烯纳米材料的合成及其在检测人体血清中葡萄糖的应用研究在三嵌段共聚物(LuvisetR Clear)的调控下,用L-谷氨酸作还原剂,通过一种简单的溶剂热法成功制备了均匀负载于还原氧化石墨烯纳米片上的氧化亚铜纳米簇(RGO-Cu2O NCs)。详细研究了LuvisetR Clear浓度对RGO-Cu2O NCs形貌的影响。基于RGO-Cu2O NCs构建的葡萄糖生物传感器对葡萄糖氧化表现出了较高的电催化活性、低的检测限(1.0μM)、高的灵敏度(23.058 μA mM-1)和宽的线性范围(5.0~9595μM)。(3)链网状AuCu合金纳米复合材料的合成及其在亚硝酸盐检测中的应用研究以二甲双胍作为生长导向剂,硼氢化钠为还原剂,采用简单、快速的一步湿化学方法合成了金铜合金纳米链网(AuCu NCNs)。通过改变还原剂种类,生长导向剂浓度,详细研究了链状AuCu合金的形成机理。与其它电化学传感器相比,基于AuCu合金纳米材料构建的电化学亚硝酸盐传感器具有灵敏度高(17.55 μA mM-1)、线性范围宽(0.01~4.0 mM)、检出限低(2.0μM)、抗干扰能力强等特点。(4)神经元状金纳米材料的合成及其在硫唑嘌呤检测中的应用研究采用简单的湿化学法,以N-甲基咪唑和抗坏血酸分别作为生长导向剂和还原剂成功制备了神经元状金纳米结构(Au NNs),并详细研究了N-甲基咪唑浓度和温度对其形貌的影响。该神经元状金纳米材料对硫唑嘌呤具有较高电催化还原特性,由此构建具有响应快速,线性范围宽(0.5~2300μM),检测限低(3.28nM),重现性以及稳定性好的硫唑嘌呤传感器。


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