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CeO_2基复合氧化物氧缺位的Raman光谱研究

郭明  
【摘要】: 掺杂稀土元素的CeO2基复合氧化物在汽车尾气处理器、固体氧化物燃料电池等领域均有广泛的应用。其中,稀土离子掺杂后形成的氧缺位缺陷能够影响材料的结构、电子和化学性质,从而对这些材料的催化和导电性能起着决定性的作用。Raman光谱是CeO2基复合氧化物中氧缺位缺陷高效和快捷的表征手段。而且,通过原位Raman光谱,结合不同激发波长的激光器,可以探测到不同层次样品的氧缺位浓度在原位状态(温度和气氛等)下的变化规律。 本研究工作采用溶胶-凝胶法制备了系列CeO2基复合氧化物,通过Raman光谱,结合X-射线衍射(XRD)、光学显微镜、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、氢气-程序升温还原(H2-TPR)和氧气-程序升温脱附(O2-TPD)等实验,考察了掺杂Tb时CeO2的F2g特征Raman峰峰位的偏移、氧缺位浓度的变化规律和原位下样品吸光度变化对Raman信息的影响,以及掺杂不同的镧系元素(Ln=Sm、Gd、Pr和Tb)时CeO2的微观结构和氧缺位的浓度。具体结果如下: 1.Cel-xTbxO2-8复合氧化物氧缺位的Raman光谱研究 Tb的掺入,在CeO2的Raman光谱上产生了587 cm-1的氧缺位的特征振动峰。随着Tb掺杂量的提高,样品的氧缺位浓度逐渐增大;而CeO2的F2g特征Raman振动峰由于晶胞收缩效应占主导,发生蓝移的现象。 2.吸光度对CeO2基复合氧化物Raman光谱的影响研究 原位下样品吸光度变化,会影响观察到的Raman信息(峰强度和氧缺位浓度的变化规律)。随着温度的升高,Ce0.9Tb0.1O2-δ复合氧化物因为释放氧及随后微观结构的改变,导致吸光度逐渐下降。吸光度的下降,使得同一激光器能够探测到样品更深层次的信息,因此,样品内层的声子也参与到Raman散射。因为Tb和氧缺位富集在样品的表层,而514和785 nm激光分别提供样品的表层和体相信息,所以吸光度的变化对514 nm激发波长激光的影响要大于对785 nm激发波长激光的影响。 3.Ce0.9Ln0.1O2-δ复合氧化物氧缺位的紫外-可见Raman光谱研究 Ce0.9Ln0.1O2-δ复合氧化物的吸光度和所使用激光的激发波长,极大的影响观察到的氧缺位浓度(A580/A60)。其原因是氧缺位富集在样品的表面,整体的氧缺位浓度不是很高。对于可见光吸收很弱的Ce0.9Sm0.1O2-δ和Ce0.9Gd0.1O2-δ复合氧化物,可见Raman光谱获得的始终是整体信息。然而Ce0.9Pr0.1O2-δ和Ce0.9Tb0.1O2-δ复合氧化物对可见光吸收较强,可见Raman光谱获得的是较外层信息。此外,掺杂元素的含量从样品表层到体相快速的减少。


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