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纳米粒子/高分子熔体在非平衡态下的集聚和分散行为

王妍妍  
【摘要】:高分子纳米复合材料中,均匀分布高度有序的纳米粒子能显著增强材料的力学、光学、电学性能,在多个科研领域都有广泛地研究和应用。众所周知,纳米粒子在高分子熔体中的集聚和分散一定与高分子单体间相互作用(P-P)、高分子-纳米粒子的相互作用(N-P)、纳米粒子之间的相互作用(N-N)这三者有着密切关系。我们采用分子动力学(MD)模拟方法分别研究了三组不同相互作用下的纳米粒子/线性高分子熔体中纳米粒子的集聚分散行为。这三组相互作用分别为:P-P吸引/N-P排斥/N-N排斥、P-P吸引/N-P吸引/N-N排斥、P-P排斥/N-P吸引/N-N排斥。在P-P吸引/N-P排斥/N-N排斥作用下,增加纳米粒子和高分子单体间相互作用强度?_(np),高分子熔体中纳米粒子的结构由“球状”集聚转变为“线性”集聚,然而没有出现良好的分散。在P-P吸引/N-P吸引/N-N排斥作用下,增加相互作用强度?_(np)可以使得纳米粒子出现集聚到分散的转变;较高相互作用强度下还会出现桥接相。在P-P排斥/N-P吸引/N-N排斥作用下,相互作用强度较低时纳米粒子直接表现良好的分散性;增强相互作用强度至适中时纳米粒子就开始表现为桥接相。这一讨论对我们进一步研究增加纳米粒子在高分子熔体中的均匀分布具有参考价值。非平衡态(剪切场)能够影响纳米粒子的在高分子纳米复合材料中的集聚分散,另外环形高分子与线性高分子不同的拓扑结构,对纳米粒子的动力学行为的影响存在差异性。对非平衡态下纳米粒子在线性/环形高分子熔体中的集聚分散行为的研究,可能会有新的发现。结果表明,在线性高分子熔体中,剪切场确实能够减缓纳米粒子的集聚,但仍无法实现纳米粒子集聚-分散的转变。而在环形高分子熔体中,施加剪切场能使原本集聚的纳米粒子趋于分散,证明剪切场有效提高纳米粒子的分散程度,扩大纳米粒子分散所需的吸附能区间。通过对比两种高分子链在剪切场下的构型变化,我们发现环形高分子因为其特殊的拓扑结构,在剪切场下形成不规则的环状可以将纳米粒子包围住。较多高分子单体的包围能够阻止其他纳米粒子的靠近,从而有效地促进纳米粒子由完全集聚到部分分散的转变。这一研究结果为得到均匀分布、高度有序的高分子纳米复合材料提供一些思路。


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