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超声波强化活性炭吸附与离子液体液相微萃取污染物的过程研究

沈称意  
【摘要】:近年来,超声波作为强化化工过程和环境过程的一种技术手段,已经在强化吸附、萃取等过程得到广泛的关注。本论文分别以活性炭吸附偶氮染料橙黄G和离子液体顶空液相微萃取多氯联苯为研究对象,研究超声功率、频率、有机物浓度等因素对吸附、萃取过程的影响规律,主要研究内容包括以下两个方面: 1、超声波强化活性炭吸附橙黄G的研究 以橙黄G溶液为研究对象,比较机械搅拌、单频超声及双频超声作用对橙黄G吸附速率和吸附量的区别,研究了超声频率、超声功率及橙黄G溶液初始浓度对活性炭吸附橙黄G的影响,比较了不同超声作用方式下吸附等温线和吸附动力学曲线,研究了超声对活性炭上橙黄G的吸附等温线、吸附动力学参数的影响规律。 研究结果表明:在实验功率下,超声作用对橙黄G降解不明显;在超声功率为300w时,超声频率的降低有利于活性炭对橙黄G的吸附,当超声作用8h后,在40kHz超声频率下橙黄G的去除率为56.2%,而在28kHz超声频率下去除率可达60.4%;当橙黄G初始浓度为27mg/L时,在实验功率范围内,随着超声功率的增大而出现先增大后减小的趋势,超声作用8h后,在超声功率为100w、200w、300w、400w的体系中,活性炭对橙黄G的吸附去除率分别为32.9%、34.7%、40.2%、39.2%;超声作用能改变活性炭对橙黄G的吸附等温曲线,Langmuir等温吸附模型较Freundlich模型能更好的拟合橙黄G在活性炭上的吸附;从超声作用下的吸附动力学曲线,可以看出活性炭上的饱和吸附量,28kHz单频超声28kHz+40kHz正交双频超声40kHz单频超声,这是因为一方面超声热效应使饱和吸附量下降,另一方面超声的机械效应增大了活性炭比表面积,而28kHz的低频底部超声辐射能对活性炭颗粒及其周围溶液产生更强的机械作用,使得活性炭比表面积增加的程度最大,故饱和吸附量也最大。最后运用准一级、准二级、内扩散动力学模型进行线性拟合,准二级动力学模型更适用于拟合超声条件下橙黄G在活性炭上的吸附动力学过程。 2、超声波强化顶空液相微萃取技术中离子液体萃取多氯联苯的研究 以超声装置代替搅拌装置,以离子液体[C4MIM][PF6]为萃取剂,采用顶空液相微萃取技术,研究超声波对离子液体萃取多氯联苯的增强效果,并采用气相色谱-质谱联用仪对多氯联苯进行分析测定,探讨不同实验条件对测定结果的影响,并构建一个优化的超声波强化离子液体-顶空液相微萃取-气相色谱-质谱联用分析方法,主要得到以下结论: 对超声波强化离子液体-顶空液相微萃取-气相色谱-质谱联用分析方法的实验条件进行优化,结果表明:通过对内衬管尺寸的改进,发现离子液体最优体积为1μL;而在280℃下解吸1min即可达到解析完全;离子液体对PCBs的萃取效果随着超声时间的延长而增加,在28min即可达到萃取平衡;萃取效果随着样品溶液温度的升高而降低,最适宜的温度为室温25℃;萃取效果还会随盐浓度的增加出现先上升后下降的现象,最优盐浓度为15g/L。新建立的USE-IL-HDLM-GC-MS方法已经被成功的应用于实际海水水样中五种多氯联苯的快速测定与分析,其相关系数都在0.9994-0.9999之间。


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