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磁性氧化物/HKUST-1的萘吸附性能研究

郭成龙  
【摘要】:多环芳烃是一种常见的有机物,人类在生产和生活中产生了很多类似多环芳烃的有机污染物。这种有机物有一定的致癌性,而且很难被降解,因此科研人员对去除这类有机物开展了广泛的研究。选择一种合适的吸附剂对多环芳烃进行吸附消除,是比较简单有效的方法。而能够开发出比表面积高,形态可调,吸附后容易分离和高效再生的吸附剂成为人们热切关注的方向。本文中合成出了两种带有磁性的铜金属有机骨架复合物。一种是用铜铁酸原位合成的CuFe2O4/Cu-有机骨架(HKUST-1),一种是用Fe3O4直接负载到铜金属有机骨架上,生成Fe3O4/Cu-有机骨架复合材料。这两种材料分别是以CuFe2O4和HKUST-]作为主要的吸附材料,首先CuFe204比表面积大,同时铜能够提供金属活性位点,有利于对多环芳烃的吸附。因其优异的磁性,易于磁性分离,提高了可再生能力,但是纳米级CuFe2O4极易团聚,因此利用CuFe2O4释放出部分的Cu2+直接生成HKUST-1,同时HKUST-1负载没有反应的CuFe2O4,有效地避免了CuFe2O4团聚,除此之外,HKUST-1与有机污染物易形成π-π疏水键作用,因此利于捕获水中有机污染物。其次,我们合成了Fe3O4/HKUST-l,因HKUST-1对于水中有机物捕获能力强,同时提供活性金属位点,因此它是一种好的吸附剂。但在回收过程中易造成结构损坏,不利于其分离再循环利用。故本文将Fe304负载到HKUST-1,既提高分离能力又增加其再生性。主要研究内容如下:一、首先研究这两种磁性复合材料的制备方法,成功地合成出两种磁性复合材料。(1)通过原位溶剂热法合成CuFe2O4/HKUST-l。将预先合成好的铜铁酸作为合成HKUST-1的原料。在一定温度下,CuFe2O4释放出铜离子,铜离子与有机配体发生反应,进而生成铜有机骨架(HKUST-1),同时铜铁酸直接负载在HKUST-1表面。(2)在HKUST-1生成过程中,加入Fe3O4,在一定的温度和压力下生成Fe304/HKUST-1磁性复合材料。对两种复合物进行XRD、SEM、TEM、IR等一系列分析,并由此证明我们成功地合成出两种磁性金属有机骨架。二、研究了CuFe2O4/HKUST-1对水溶液中萘的吸附,从动力学和热力学角度探索其吸附性能和机理。根据动力学模型结果显示,对于不同初始浓度的萘溶液,该磁性复合材料适合准二阶动力学模型。说明萘分子被两个功能位点所攫取,其吸附有可预测性。通过热力学等温线模型,该复合材料对萘的吸附符合Freundlich、Temkin和D-R方程,Freundlich吸附模型阐明了该材料对萘的吸附是非均质的,属于多分子层吸附。Temkin模型说明了该材料对萘的吸附属于吸热过程。在随后的热动力学研究中,AH°大于零验证了其吸热过程。而D-R方程主要说明了该吸附过程是物理吸附还是化学吸附,通过实验证明,CuFe2O4/HKUST-1对萘的吸附属于物理过程。通过对吸附机理探索,发现该材料是以铜铁酸作为一个主要的吸附活性物质,HKUST-1作为基底将铜铁酸均匀的分散在表面,从而避免了铜铁酸的聚集。该材料的吸附主要是因为铜铁酸中的铜离子能够提供活性金属位点,除此之外,HKUST-1能够和萘形成π-π作用,进而增加了对萘的捕获能力。三、探究了磁性的HKUST-1的吸附性能及研究机理。该吸附剂主要是以HKUST-1为主体,测试HKUST-1的吸附性能和机理,以及磁性材料Fe3O4的协同效应,阐明磁性材料对HKUST-1的吸附影响。通过性能测试发现,该吸附剂吸附萘符合拟二阶动力学模型,同时符合Freundlich、Temkin和D-R三种吸附模型。说明Fe304/HKUST-1磁性复合材料是多分子层吸附,属于物理吸附且是一个吸热过程,但与纯的HKUST-1相比,其吸附量有明显提高,说明HKUST-1负载Fe3O4对萘的吸附具有协同效应。同时Fe3O4/HKUST-1具有磁性,提高了吸附再生性能,降低吸附成本。


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