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单壁碳纳米管修饰电极的研制及细胞色素C在修饰电极上的电化学研究

杜珊  
【摘要】: 1991年,Iijima博士发现一种具有很大表面积、良好导电性、化学稳定性和力学强度的特殊物质—碳纳米管。作为碳家族中引入注目的一颗新星,它具有非常独特的性质和潜在的应用价值,成为近年来理论和实验研究的热点。由于它们独特的电子结构和性能,它们在电化学反应中可能具有加快电子转移的性能。单壁碳纳米管修饰电极的研制及在细胞色素C直接电化学中的应用研究是本论文工作的重点。 本文首先采用两种不同的修饰方法制备了单壁碳纳米管(SWNT)修饰金电极,第一种碳纳米管修饰电极(记作SWNT/Au电极)是将裸金电极浸泡在经氧化处理的SWNT的DMF溶液中,吸附了接有羧基的SWNT颗粒而制备获得。经氧化处理的SWNT可与氨乙基硫醇(AET)化合生成酰胺键。通过Au—S键,含巯基功能团的SWNT可以通过自组装在金电极表面吸附,而制成另外一种SWNT修饰电极(记作SWNT/AET/Au电极)。我们用这两种修饰电极对细胞色素C的直接电化学行为进行了研究。实验结果表明,细胞色素C在这两种电极上均表现出良好的电化学响应,但在SWNT/Au电极上只存在扩散电流,而在SWNT/AET/Au电极上同时表现出扩散和吸附两种电流。此外还采用石英晶体微天平技术(QCM)和光弹调制红外反射吸收光谱法(PEM-IRRAS)对SWNT在金电极表面的吸收进行了表征。结果表明,碳纳米管可以大大提高电极和细胞色素C之间的电子转移速率。 我们还合成了两种类似氨乙基硫醇的长链共轭化合物,它们在两端具有巯基和氨基,因此可以与氧化后的碳纳米管反应缩合生成酰胺键。通过Au—S键,含巯基功能团的SWNT可以通过自组装在金电极表面吸附,而制成SWNT和合成化合物的双层修饰电极。运用了循环伏安法,差分脉冲伏安法对细胞色素C的直接电化学其进行了研究,结果表明了细胞色素C在这两种修饰电极发生了直接电子转移,受扩散控制的准可逆的电化学反应。 女徽人学山消恤!:学垃论义 摘要 通过对上述儿种修饰电极的比较,可以得到以下结论:()山于修饰方式的 差异,不同的修饰电极所具有的实际而积仰]有效面积)是不等同的。用自组装技 术制备的电极的有效面积差别不大,且比直接吸附SWNT制备的电极实际面积 更大;(2)用自组装方法制备的修饰电极比直接吸附SWNT制备的电极更容易促 进细胞色素C的直接电于转移;(3)随着修饰体系共轭程度的增加,过电位逐渐 减小,氧化还原反应的可逆性变好。


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