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量子点光学传感器的设计及其对痕量有害物质的可视化检测

张奎  
【摘要】:量子点相对于有机荧光染料具有很多优势,例如发光效率高、光学可调、激发范围宽、光稳定性好等。作为一类理想的荧光探针,已经在生物标记与传感分析领域得到了广泛的应用。近年来,量子点光学传感器已成为分析化学中最为活跃的前沿研究领域之一。本文以爆炸物2,4,6-三硝基甲苯(TNT)和毒死蜱等有机磷农药残留的快速敏感检测为目标,利用量子点优越的光学特性,运用荧光共振能量转移原理,分别设计并建立了两类量子点光学传感方法:比率荧光探针和量子点荧光开关。初步建立了对TNT和毒死蜱的快速、灵敏、可视化检测新方法。本论文的主要研究内容如下: 1.高质量的半导体发光量子点是构建光学传感器的前提。本文首先采用不同的巯基小分子作为稳定剂,在水溶液中制备了发光效率高、稳定单分散的碲化镉量子点。通过控制水相回流的反应时间,可以得到不同尺寸大小、颜色各异的量子点,控制紫外光照时间还可进一步改善量子点的发光效率。制备量子点的方法简单、容易操作、重复性和稳定性好。在合成过程中一步完成对量子点表面羟基、氨基等功能化基团的修饰,可直接与有关分子偶联结合,构筑功能化的荧光探针,为后续设计光学传感器应用于分析检测领域提供了有力的保障。 2.包裹等不同表面痕量TNT残留的及时、现场检测仍是关乎国家安全需要的一个挑战性难题。利用量子点优越的光学性质和表面容易修饰TNT识别基团的优势,设计并构建量子点比率荧光探针。以比率荧光输出光学信号,结合指纹提取技术,建立了及时、现场、可视化地检测不同表面TNT残留的新方法。选择两种不同颜色的量子点,分别包埋在氧化硅内部和共价连接在氧化硅表面,构筑出双发射量子点比率荧光探针。比率探针内部的发红光量子点的荧光并不受TNT的影响,但是,比率探针外部聚丙烯胺修饰的量子点通过与形成的Meisenheimer复合物间发生荧光共振能量转移而猝灭绿色荧光,选择性地识别TNT。随TNT量的变化,两个发射峰的强度比值也发生变化,并伴随着荧光颜色由黄绿色到红色的转变。进一步将比率荧光探针固定在滤纸基体中,制备成方便操作的TNT指示试纸,采用指纹提取技术可视化地指示不同表面的TNT残留。在没有进一步优化的条件下,指示试纸对信封表面TNT残留的可视化检测限低至5 ng/mm2。因此,该比率荧光检测的传感方法具有很高的选择性和灵敏度。 3.发展简单、现场检测有机磷农药残留的分析方法对食品安全和环境保护非常重要。本文报道了一种表面配位调控CdTe量子点的荧光共振能量转移,构建表面配体取代诱导量子点荧光增强机制的量子点开关,达到对有机磷农药的选择性可视化的敏感检测。该量子点开关的检测原理是利用双硫腙与碲化镉量子点表面的镉的配位能力,在量子点表面形成双硫腙-镉配合物。由于量子点发射光谱与此配合物的吸收光谱重叠,从而发生荧光共振能量转移,构筑出量子点turn-on型传感器。同时,利用硫代磷酸酯型有机磷农药在碱性条件下的水解产物与量子点表面的镉具有更强的配位能力,取代量子点表面的双硫腙配体,关闭共振能量转移过程,导致量子点的荧光恢复,从而达到检测有机磷农药的目的。荧光的恢复是立即快速的,对有机磷农药毒死蜱检测限低至0.1 nM。更为重要的是,该量子点turn-on型传感器可直接检测出苹果样品中5.5 ppb的毒死蜱农药残留,该结果比美国环境保护局规定的毒死蜱在苹果中的最大残留量限量(10 ppb)还要低。这一简单的传感策略为进一步开发turn-on型化学/生物传感器用于其他有机和生物分子检测打开一片新天地。


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