铁硒超导体的磁性和超导电性研究

【摘要】：超导材料在临界转变温度以下的超导态具有零电阻,从而能够无损失的传输电流,这一特性具有广阔的应用前景,因而一直备受人们关注。2008年发现的铁基超导体为高温超导的研究注入了新的活力。铁基超导材料是一种全新的非常规超导体,也是除高温铜氧化物超导体之外,又一类转变温度突破了BCS理论预言的麦克米兰极限的高温超导体。这一发现为解开长期存在的高温超导之谜提供了新的机遇,同时关于这类新高温超导体的研究,也将会对凝聚态物理的许多领域起到十分重要的推动作用。 以独有的FeX_4层的阴离子元素区分的话,目前铁基超导体主要包含铁砷超导体和铁硒超导体两大家族。与前者相比,铁硒超导体由于不含毒性元素As,从而使得在实验和应用中更加安全,同时该体系的单晶样品相对容易制备。上述优点使得铁硒超导体受到了人们的关注和青睐。基于同样原因,我们选择了铁硒超导体作为研究对象,制备了该类材料的多晶,单晶,薄膜样品,对体系的结构、常规电磁物性、以及超导电性和磁性质的压力效应都进行了研究,重点考察了其中的磁性和超导电性之间的相互作用,取得了一些创新性的研究结果。主要的内容如下: 1. FeSe多晶样品磁性和超导电性的压力效应研究。FeSe的超导电性一经发现,相关报道就指出其超导转变温度在外压下可以提高到27 K,当时国际上认为外压通过抑制低温下的结构转变促使超导温度得以提高。我们也立即对该体系的常规物性和压力效应进行了研究。实验发现,超导转变温度在外加压力下有明显提高;然而高压下的磁性测量表明,体系的结构转变并没有被抑制,相应的两个磁性转变温度随着外加压强增大反而明显地往高温移动,这和当时国际上对该体系的认识相反,表明相比于铁砷超导体,FeSe超导材料具有其独有的特征。 2. FeSe薄膜磁性和超导电性的研究。在FeSe超导电性被发现以前,用MOVCD法制备的FeSe薄膜显现铁磁性,能否利用MOCVD法制备出超导的FeSe薄膜并不清楚。我们利用MOCVD方法,成功制备了具有不同元素比例的高质量FeSe薄膜样品,研究发现,超导电性仅存在于Fe、Se元素接近标准化学配比1:1的样品中,过量的Fe通过引入铁磁性抑制超导电性。这是国际上首次用MOCVD的方法制备出超导的FeSe薄膜样品。 3. Fe_(1+y)Te_(1-x)Se_x单晶样品超导电性和磁性以电子相分离形式共存。在Fe_(1+y)Te_(1-x)Se_x体系中,Se替代Te产生超导电性的原因不清楚,同时超导与磁性以什么形式共存也存在争议,我们成功制备了Fe_(1+y)Te_(1-x)Se_x系列单晶样品,并研究了压力效应对超导电性和磁性的影响,实验发现:随着外加压力的增加,T_c先提高然后降低,而超导体积比却单调增大。我们的研究结果表明:在弱掺杂区Fe_(1+y)Te_(1-x)Se_x中Se替代Te和压力效应起着同样的作用;体系中磁性和超导以电子相分离形式共存,而不是原子尺度上均匀的共存;同时还给出了外加压力通过抑制磁性,有利于超导电性的直接证据。 4. K_(0.7)Fe_(1.6)Se_(1.6)S_(0.4)单晶样品磁性和超导电性的共存。2010年底K0.8Fe2Se2发现超导之后,我们率先合成了高质量的K_(0.7)Fe_(1.6)Se_(1.6)S_(0.4)单晶,其超导起始转变温度和零电阻温度分别为T_c~(onset) = 32.8 K和T_c~(zero) = 31.2 K。与外加压强对超导电性的抑制不同,S元素对Se位的替代,并没有降低超导转变温度T_c ,这表明在该体系中,掺杂并不能简单地视为引入了化学内压。电子自旋共振(ESR)的研究指出,在临近T_c以上的温度区域,样品中存在很强的自旋涨落。进一步分析ESR谱发现,K_(0.7)Fe_(1.6)Se_(1.6)S_(0.4)体系中存在着明显的超导电性和磁性共存,而伴随着静磁序的削弱,体系中较强的自旋涨落似乎是超导电性产生的一个重要原因。