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La_(0.7)Ba_(0.3)MnO_3薄膜的应变和气氛退火效应研究

李兵  
【摘要】:自从掺杂锰氧化物R_(1-x)A_xMnO_3(此处R为三价稀土离子如Pr,La,Sm;A为二价离子,如Ca,Sr,Ba)巨磁阻(CMR)效应发现以来,该类化合物就引起了人们广泛的研究。这不仅因为他们具有巨大的潜在应用价值,更是因为其内部存在的电荷、自旋、晶格以及轨道等多自由度之间的相互作用使其在理论和实验研究上有着很强的吸引力。CMR薄膜由于其在实际应用上的优势显得特别有趣。除了在块材中有着主导作用的A位子半径以及掺杂浓度x等制约参数以外,衬底和薄膜之间的双轴应变在控制薄膜性质方面扮演了重要的角色,例如居里温度,磁晶各向异性,输运性质等。CMR薄膜在应变下往往表现出区别于块材的性质。多数情况下,张应力会抑制铁磁性降低铁磁居里温度TC,这可以从应力引起的MnO_6八面体的变化加以考虑。随着研究的深入,人们发现了一些例外的情形,表现为张应力对铁磁性的加强。 尽管低掺杂的La(1-x)Ba_xMnO_3材料相比其他CMR体系具有较大的室温磁阻率和较高的居里温度TC,但是人们对其研究却很少,特别是LBMO薄膜。KanKi等在研究La_(0.8)Ba_(0.8)MnO_3/SrTiO_3薄膜时发现,张应力会使得薄膜的TC升高,磁阻效应增强。这一结果与其它CMR体系不同,表现出反常的应变效应。因此,我们以La_(0.7)Ba_(0.3)MnO_3为研究对象,采用失配度较大的LaAlO_3衬底来研究其外延膜的性质,作为对比我们还选择了失配度较小的SrTiO_3衬底。本论文对LBMO薄膜的应变效应进行了研究,并对这种强应变的LBMO/LAO薄膜的退火机制进行详细的探讨。此外,我们在较薄的LBMO/LAO薄膜中观察到了明显的相分离,对产生相分离的原因进行了分析,并运用微加工技术进行了验证。 本论文共有五章,内容如下: 第一章,首先对CMR锰氧化物的研究现状做了简要介绍,然后对其晶体结构、J-T畸变、磁电子结构、相图以及渗流输运等基本性质给出了扼要的分析,最后对锰氧化物薄膜的相关性质做了较为详细的讨论,指出应变和氧含量对薄膜性质和结构有着重要的影响,并总结了在锰氧化物薄膜中经常用到的几个理论模型。 第二章,首先介绍了薄膜的制备和表征方法。然后对利用DC磁控溅射方法制备的LBMO薄膜进行了相关表征。最后,重点研究了LBMO的应变效应,发现对于高温氧气氛退火的LBMO/LAO薄膜,随着膜厚的降低,薄膜的金属绝缘体转变温度T_P和居里温度T_C均单调下降,压缩应变使得系统的铁磁性和金属性受到压制,这从与LBMO/STO薄膜的对比中更容易看出,利用双轨道模型对此做出解释。 第三章,首先,对薄膜的退火机制做了详细的探讨,我们发现退火主要造成ab面内的氧原子向c轴方向转移,外界氧扩散仅有次要作用,高温氩气氛退火的数据证实,面内压缩应变越大,氧原子在面内聚集越多,薄膜整体氧含量越高。其次,研究了LBMO薄膜氧分布在退火下的进展状况。结果表明,在中等温度下ab面内的氧原子向c轴方向转移过程较为缓慢,此过程可以通过退火时间控制。最后,在中等退火的较薄的LBMO/LAO薄膜中观察到了相分离现象,并指出相分离的出现是压缩应力和氧空位(或分布)两者协同作用的结果。 第四章,首先研究了薄膜的磁阻效应,发现高温氩气退火和中等氧气氛退火的LBMO/LAO薄膜具有较大的低温磁阻率,且这一磁阻在较大的外场下仍不饱和,在一定程度上印证了相分离的存在。然后通过电阻率数据的拟合,我们发现,薄膜的低温输运由电子-电子散射和电子-磁波子散射主导,而高温输运机制则由小极化子的变程跳跃主导,说明薄膜内部小极化子的普遍存在。 第五章,首先对薄膜的微加工技术进行了简要介绍。然后在LBMO/LAO薄膜上制作了不同宽度的条带结构,高温退火薄膜当条带宽度在亚微米尺寸时,其电阻曲线在低温段出现明显的上翘,说明薄膜内部存在着相分离区域,且尺寸在微米量级附近。对于中等退火的薄膜,条带宽度在微米量级以下表现为绝缘体行为,表明此种情形下,相分离区域尺寸有所增加。


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