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单壁碳纳米管吸附芳香簇氨基酸机理的同步辐射研究

周解平  
【摘要】:单壁碳纳米管(SWCNTs)因其理想的一维结构而表现出许多奇特的物理、化学特性,被广泛地应用于生物医疗领域中,如生物电化学传感器、药物的运输载体、组织工程材料等。然而,在生物医疗应用中,均涉及生物纳米相互作用。本文利用生物体内两种必需的芳香簇氨基酸-苯丙氨酸(Phe)和色氨酸(Trp)吸附于SWCNTs上,利用近边X射线吸收精细结构谱(NEXAFS)和同步辐射光电子能谱(SRPES)技术研究SWCNTs和Phe、Trp之间的相互作用机理。同时,利用不同浓度的HNO3、浓HNO3/浓H2SO4混合酸分别羧化SWCNTs,利用拉曼光谱(Raman谱)去研究不同条件下的羧化情况,提出最佳的羧化条件。 主要的研究工作及结果如下: 1 SWCNTs吸附Trp的机理研究 利用真空过滤法制得SWCNTs薄膜,将SWCNTs薄膜孵育在饱和的Trp溶液中1小时,制得吸附Trp的SWCNTs薄膜,分别测试SWCNTs、吸附Trp的SWCNTs、Trp的C-K边、O-K边、N-K边的NEXAFS谱以及C1s、O1s、N1s SPPES谱。 1)吸附后,Trp样品的C-K边NEXAFS谱的288.2eV的吸收峰向低能移动0.6eV,SRSPE谱的羧基的C1s结合能向低能移动0.5eV,说明了羧基明显参与了界面相互作用。 2)吸附后,N-K边NEXAFS谱和N1s SRPES谱峰的形状和能量位置可以忽略的变化暗含了氨基没有涉入界面相互作用。 3)吸附后,O-K边NEXAFS谱的峰形变化并结合O1s SRPES谱表明了只有Trp分子中羧基中的C=O的O原子参与了界面相互作用。 2 SWCNTs吸附Phe的机理研究利用真空过滤法制得SWCNTs薄膜,将SWCNTs薄膜孵育在饱和的Phe溶液中1小时,制得吸附Phe的SWCNTs薄膜,分别测试SWCNTs、吸附Phe的SWCNTs、Phe的C-K边、O-K边、N-K边的NEXAFS谱以及C1s、O1s、N1s SPPES谱。 1)吸附后,Phe样品的C-K的NEXAFS谱的288.1eV的吸收峰向低能方向移动了约0.5eV,说明Phe和SWCNTs之间存在明显的界面相互作用。 2)吸附后,O-K边NEXAFS谱的边前锋明显变化揭示了羧基中的C=O的O原子明显参与了界面相互作用,O1s SRPES谱进一步证明了仅有羰基中的O原子参与了界面相互作用。 3)吸附后,N-K边的NEXAFS谱峰强的变化证明了氨基中的N原子也参与了界面相互作用。 4)吸附后,C1s SRPES谱的变化同样证明了羧基中O原子和氨基中N原子都参与了界面相互作用。 3 SWCNTs的羧化条件研究 利用Raman谱对SWCNTs在不同的羧化条件下羧化作用进行研究。Raman谱径向呼吸模(RBM)的峰变化说明了15M HNO3使大多数SWCNTs管壁遭到破坏,最佳的氧化条件应在10M左右的HNO3。Raman谱D峰和G峰的强度变化进一步说明了10M左右的HNO3是最佳的氧化条件。


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