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C3-C5直链脂肪酸甲酯的热解实验及动力学模型研究

谢铭丰  
【摘要】:本工作采用同步辐射真空紫外光电离、超声分子束取样以及反射式飞行时间质谱技术,开展了低压条件下C3-C5等直链脂肪酸甲酯的热解实验研究,并在此基础上,通过理论计算和动力学模拟来发展和验证详细动力学模型。 第一章主要论述开展C3-C5直链脂肪酸甲酯热解研究的意义和现状。首先通过对目前化石能源的需求危机和环境危害的简述,表明发展可再生能源的必要性。随后叙述了各国可再生能源的发展,以及我国的可再生能源政策。调研了生物柴油的研究状况和发展,并指出了开展C3-C5直链脂肪酸甲酯热解研究对实际生物柴油燃料的意义。 第二章简要描述了实验装置、实验方法和动力学模拟理论。实验部分介绍了实验所使用的光束线、实验站、实验流程、温度和压力的测量以及数据处理分析的方法。动力学部分则简单介绍了Chemkin软件的输入参数和甲酯单分子解离反应速率的计算方法。 第三章中首先介绍了乙酸甲酯热解的实验条件和实验结果。实验采用扫描光电离效率谱和光电离质谱给出的电离能信息和荷质比信息,鉴别了热解产物的结构,得到了质量范围从2-74不等的20余种热解产物。通过扫描温度,计算得到了主要热解产物的摩尔浓度随温度变化的曲线。同时,利用G383方法和RRKM/Master方程计算了乙酸甲酯主要分解路径的反应速率。在实验和计算的基础上,发展了一个详细的动力学模型。并据此结合反应生成速率分析和灵敏度分析,研究探讨了乙酸甲酯的分解路径和主要产物的生成和消耗路径,得到了详细的反应流程图。 第四章采用与第三章相同的思路,采用两种实验模式,得到了丙酸甲酯热解产物的浓度曲线。同时采用理论方法计算了主要分解路径的反应速率,并发展了详细的动力学模型。使用模型模拟分析了丙酸甲酯热解过程中的反应流程图,并对比了丙酸甲酯和乙酸甲酯的结果。 第五章首先得到丁酸甲酯的热解产物浓度曲线。然后采用文献中的模型进行了模拟验证,并在此基础上发展低压下的丁酸甲酯热解动力学模型。对比两个模型模拟的结果,并分析得到丁酸甲酯热解反应路径图。比较丁酸甲酯与乙酸甲酯和丙酸甲酯热解的异同点。 第六章对三种甲酯的实验结果进行了对比,给出了主要热解产物的异同点,并对三种甲酯初始热解反应路径进行了对比,阐述了热解机理的异同。


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