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新型铁基高温超导材料的X射线吸收谱学研究

程杰  
【摘要】:2010年智能电网建设首次写入《政府工作报告》,上升为国家战略;2011年3月,智能电网被正式写入国家“十二五”规划纲要。其中,在大规模建设智能电网中,超导是关键技术,其在很大程度上决定了一个国家智能电网的竞争力。美国能源部曾将超导誉为21世纪电力工业唯一的高技术储备,而日本新能源开发机构也认为发展超导是21世纪保持尖端优势的关键之所在;足以可见超导技术的巨大应用前景,21世纪将是其大显身手的新世纪。 1911年荷兰莱顿大学的卡末林昂内斯发现了第一个超导体—汞,至今已有100多年的历史了;1986年铜氧化物高温超导体的出现,使超导转变温度一跃提升到了100多K。而2008年新型铁基高温超导材料的发现,科学家无不为之欢呼雀跃,再次为研究高温超导体的超导机理带来了新的曙光和机遇。 众所周知,材料的性质取决于其结构,而在本文的研究重点—铁基超导材料中,掺杂元素可通过调节材料的晶格结构,进而调控体系的电子结构、磁性结构以及其超导性能,所以研究高温超导材料的关键在于揭示其结构与超导机理的关系。常规的XRD技术只能给出长程有序的平均晶体结构信息,不能给出掺杂位点、体系空位、局域扭曲等详细信息。而基于同步辐射的X射线吸收谱学技术,其具有元素选择性并能给出体系的精细结构信息,结合能提供体系电子结构信息的第一性原理计算技术,无疑是研究掺杂体系的最佳技术手段。 本论文主要探讨研究了掺杂元素对铁基超导材料局域结构、电子结构以及超导性能的影响,取得了以下几个创新成果: 1、较简单的铁基超导材料的模型体系:K掺杂BaFe2As2样品,当K掺杂含量为50%时体系具有38K的超导转变温度。利用X射线吸收谱学方法,我们得到K的掺杂会精细的调节体系的晶格结构;随着K掺杂浓度的增大,Fe层原子的无序度增加,并且增加的无序度是和K掺杂后Fe-Fe键的软化密切相关的。这里首次为铁基超导体中Fe-Fe键的软化提供了直接的实验论证,这个发现也为今后的理论和实验工作提供了精细的结构信息。 2、研究了SmO1-xFxFeAs体系中F掺杂对载流子层SmO层的影响。在这个体系中x~0.14为量子特征点,此掺杂浓度两侧体系的结构相变情况、电阻随温度变化的关系以及压强系数d(lnTc)/dP的符号等都表现出了巨大的差异。为了探究这个差异的成因,我们对不同F掺杂含量下Sm的L3边吸收谱进行了系统的测量和分析,发现XANES谱白线峰强度随F掺杂浓度的增大不是单调升高的,而是在F高掺杂时发生突然降低,这一现象和SmO1-xFxFeAs体系的量子特征点特性相一致。而进一步的多重散射计算表明白线峰的异常变化是由高F掺杂浓度下体系氧空位的存在引起的。所以本工作中我们首次将氧空位和体系的量子特征点以及超导性能联系起来,为更好的研究铁基超导材料奠定了基础。 3、为了探究F-Zn共掺杂LaFeAsO体系中F欠掺杂以及过掺杂情况下体系超导转变温度TC随Zn掺杂含量变化趋势的显著不同,我们利用Fe和As边的X射线吸收谱结合第一性原理电子结构计算,发现F和Zn掺杂物协同调制了体系的电荷再分配以及微观结构。其中,FeAs4四面体的规则程度是影响体系TC的最基本的因素。这种微观结构方面的变化会对后续研究铁基超导体系中的杂质掺杂效应以及超导机制有所帮助。 4、测量了As和Fe边的吸收谱以及温度依赖的EXAFS谱,从局域晶格结构方面(即FeAs4四面体的规则程度和Fe-As键软硬程度两方面)研究了Mn和Zn掺杂物对超导性能优异的Ba0.5K0.5Fe2As2材料的不同掺杂效应。这一结论可以和闻海虎课题组提出的磁散射观点相互补充,为研究铁基超导材料的原子、自旋、电子等关系提供新的见解。 5、同位素效应一直是高温超导体研究的重点和难点,新型铁基超导材料中Fe的同位素效应也一直备受争议。这里我们采用温度依赖的EXAFS谱对(Ba,K)Fe2As2体系进行了分析,指出Fe-As和Fe-Fe键的振动情况和样品中Fe原子的同位素替换密切相关,并计算得到Fe的同位素系数高达0.37,揭示了铁基超导体材料中电声子相互作用的重要性。


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