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室温条件下由乙酰丙酸酯类化合物制备γ-戊内酯

杨珍  
【摘要】:生物质是一种普遍的可大量获得的可再生能源,可以制备多种化学品和燃料分子。随着石油原料的日渐枯竭,由生物质制备燃料和能源化学品的研究日益引起人们的关注。由生物质通过化学转化的方法可以制备多种重要的生物质平台分子,主要包括多元醇、呋喃类化合物如糠醛、5-羟甲基糠醛(5-HMF)、甲基四氢呋喃(2-MTHF)、糠醇(FAL),以及有机酸及酯类衍生物如乙酸、甲酸(FA)、乙酰丙酸(LA)、乙酰丙酸乙酯(EL)、戊酸、戊酸酯、γ-戊内酯(GVL)。其中,γ-戊内酯(γ-GVL)是一类重要的具有广泛应用的生物质基化学品。目前由木质纤维素衍生物制备γ-GVL已经开发了多种催化体系,将γ-GVL转化为燃料添加剂、化学品以及高分子材料近年来也有越来越多的报道。 在本论文的第一章,我们主要简单的介绍了生物质和生物质转化的概念,并介绍了由生物质制备燃料、化学品、高分子材料的研究概况,还对生物质平台分子γ-GVL的结构、性质、合成、应用进行了详细阐述。其中γ-GVL的合成就催化体系区分已经发展的体系包括均相催化体系、非均相催化体系;就原料区分,可以由LA及其酯类化合物、纤维素、半纤维素及其初级降解产物制备。我们就催化体系不同、采用原料不同、氢源不同,对目前γ-GVL的合成研究进展进行了详细的归纳和阐述,并对γ-GVL制备燃料、化学品、高分子材料的最新研究加以总结,展示其良好的应用前景。 在第二章介绍了由乙酰丙酸乙酯制备γ-GVL的研究进展,实验试剂与设备、实验方法,并对实验结果展开了讨论,最后加以总结,归纳我们提出来的转化路径的优缺点。 综上所述,本文以由生物质平台分子化合物乙酰丙酸酯类制备γ-GVL为研究内容,提出了在室温条件下,通过氢转移移,以非贵金属Raney Ni为催化剂高效率的制备γ-GVL的绿色转化方法,并进一步对催化体系展开了应用性研究。


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